【摘 要】
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皮肤能够感知各种不同的外部刺激,比如压力、温度、针扎等,从而提醒人类及时做出反应并避免受到伤害。受人体皮肤的启发,科学家和工程师们开发出可以感知外部多种刺激的柔性传感器。近年来,柔性传感器在仿生医学、智能机器人、可穿戴设备中扮演着重要的角色。然而,面对现实需求,现有的柔性传感器仍然存在一些局限需要解决。其中一个局限是柔性传感器难以将外界的光-热-力刺激转化为光-电信号双输出。基于发光材料的柔性传感
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皮肤能够感知各种不同的外部刺激,比如压力、温度、针扎等,从而提醒人类及时做出反应并避免受到伤害。受人体皮肤的启发,科学家和工程师们开发出可以感知外部多种刺激的柔性传感器。近年来,柔性传感器在仿生医学、智能机器人、可穿戴设备中扮演着重要的角色。然而,面对现实需求,现有的柔性传感器仍然存在一些局限需要解决。其中一个局限是柔性传感器难以将外界的光-热-力刺激转化为光-电信号双输出。基于发光材料的柔性传感器在光-热-力刺激下通常只能产生光信号响应;基于摩擦纳米发电机结构的柔性传感器在力刺激下只能产生电信号响应。然而,能对光-热-力刺激同时产生光-电信号双响应的柔性传感器鲜有报道,极大阻碍其发展。另一个局限是柔性传感器中产生应力发光信号的光学材料通常难以在长延迟时间和循环机械刺激下保持应力发光信号的可持续性和稳定性。大多数产生应力发光信号的光学材料是陷阱控制型发光材料,在紫外光辐照下,材料中的陷阱俘获电荷载流子,停止辐照后,由于周围环境热的刺激,存储在陷阱中的电荷载流子会被消耗。在机械刺激下,存储在陷阱中的电荷载流子也会被释放出来,从而产生应力发光,这同样会导致存储在陷阱中的电荷载流子的消耗。这些因素将会导致陷阱控制型发光材料在长时间延迟下很难产生应力发光信号以及在连续机械刺激下应力发光信号会快速衰减的问题。针对上述柔性传感器发展中面临的两个局限性问题,一方面,我们对柔性传感器材料的选择、柔性传感器的结构形貌、柔性传感器的制备流程以及柔性传感器的多重信号响应特性进行研究,制作出光-热-力刺激下可输出光-电双重信号的柔性传感器。另一方面,我们使用固相合成法制备了应力发光材料NaCa2GeO4F:Mn2+,并对其光致发光、余辉、应力发光、热释发光以及应力发光陷阱组成等方面进行研究,并设计展示了所合成材料在安全加密领域的潜在应用。本论文主要研究结果如下:（1）提出了将多光学功能材料的光学性质与单电极摩擦纳米发电机的电学性质相结合,从而实现光-热-力刺激下可输出光-电双重信号的柔性传感器策略。在概念的验证实验中,制作出由包裹着多功能光学颗粒La2Ti2O7:Pr3+的热塑性聚氨酯弹性膜和喷涂银纳米线的尼龙膜所组成的柔性传感器。其中,La2Ti2O7:Pr3+颗粒在光、热和力刺激下能够产生光致变色、光致发光、热释发光和应力发光的光信号输出;整个柔性传感器结构可作为单电极摩擦纳米发电机在力刺激下产生电压、电流的电信号输出。光-热-力刺激下光-电双重信号的重复性实验表明,所制作的柔性传感器具有优异的耐磨性和信号输出稳定性。这些结果有望促进多功能集成光电传感器的开发,为柔性传感器在智能机器人、可穿戴电子设备、假肢设计的发展提供新思路。（2）开发出一种新型可再生应力发光材料NaCa2GeO4F:Mn2+。通过对不同Mn2+浓度激活样品的光致发光、余辉、应力发光以及热释光强度的系统表征,确定0.3 mol%Mn2+为最佳的激活剂浓度,其展现出长延迟时间（长达144小时）的可持续应力发光性能,以及在短期连续机械摩擦（约20个循环）下的稳定应力发光。通过初始上升斜率法对材料陷阱深度的估算结果表明,陷阱深度呈现两种不同深度的陷阱分布,浅陷阱深度为0.506-0.985 e V,深陷阱深度为0.99-1.09e V,并因此推断该材料具有长延迟时间的可持续性应力发光的原因是深陷阱对激发能量的长时间存储能力以及深陷阱中被俘获载流子的缓慢释放速率。通过所开发材料和具有短期衰减应力发光的三种典型材料(Ca3Ti2O7:Pr3+,NaNb O3:Pr3+,Er3+和La2Ti2O7:Pr3+)热释光陷阱分布的对比分析,推断NaCa2GeO4F:Mn2+应力发光的短期相对稳定性是应力发光过程深陷阱向浅陷阱提供载流子补充的结果。此外,所开发NaCa2GeO4F:Mn2+还展现出高图像对比度,与商业化材料Sr Al2O4:Eu2+,Dy3+对比,前者应力发光图像的对比度是后者的135%。这些结果预计将加快储能型应力发光材料的发展,并推动其在信息加密和电子显示方面的实际应用。
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