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氮氧化物是目前导致大气污染问题的主要污染物之一,不仅对人类和动植物的健康产生危害,而且是造成臭氧层破坏、酸雨、温室效应和光化学烟雾等环境问题的主要原因。选择性催化还原技术(SCR)由于具有处理能力强、运行稳定和经济高效的优点,目前已经成为国内外火电厂烟气脱硝的主流工艺。随着国家对大气环境重视程度的增加,近些年已经颁布了一系列严格的NOX排放标准。SCR催化剂是SCR烟气脱硝技术中最为重要的核心所在,对工业的SCR催化剂进行在不同工况条件,碱金属和碱土金属中毒条件下的研究,以及对工业SCR催化剂进行改性处理并进行催化剂的动力学研究有利于更好地认识SCR催化剂反应,这样有助于工业中对SCR催化剂进行更优化的设计提供一定的理论依据。 本文针对国内某公司提供的平板式V2O5-WO3/TiO2催化剂为研究对象,在实验室环境下模拟烟气中氨氮比、空速、O2浓度以及反应温度等不同工况参数对催化剂脱硝性能的影响,并在合适的工况参数条件下研究了碱金属(K)和碱土金属(Ca)对催化剂脱硝活性的中毒影响研究。实验结果表明,反应参数中温度和气体的空速对SCR催化剂脱硝活性的影响较大,在250-300oC过程中,SCR催化剂的脱硝效率增加趋势明显,当温度升到350oC后,脱硝效率基本达到最大值并持续稳定;温度一定的条件下,脱硝效率随着空速增大而降低;氧气浓度和氨氮比对催化剂脱硝活性的影响作用弱,当氨氮比超过1.0之后,氨氮比增加对脱硝效率的影响逐渐减弱,催化剂的脱硝效率基本维持稳定;氧气体积分数小于2%时对于NO脱除效率有显著影响,超过2%后,氧气含量增加不能影响到NO脱除转化。另外通过在SO2和H2O存在的烟气环境中测试催化剂脱硝活性发现商业SCR催化剂具有很好的抗硫能力。 本文通过BET、SEM、XPS、NH3-TPD和H2-TPR表征分析手段对碱金属/碱土金属中毒催化剂的理化性质进行观察分析,得出碱金属/碱土金属中毒的机理主要是通过减弱催化剂表面的酸性抑制NH3的吸附和催化剂中活性组分V的还原能力,影响催化氧化还原反应过程中中间体NH4+的生成和V4+氧化为V5+的进行。本文还通过对催化剂进行铈改性SCR催化剂,发现铈可以很好的提高催化剂的脱硝效率,通过对铈改性催化剂进行本征动力学研究表明,发现NO、NH3和O2对反应速率的影响强弱顺序依次为NO>O2>NH3,在反应动力学方程中NO、NH3和O2的反应级数分别为0.80、0和0.29,得出铈改性催化剂的反应活化能E为19.92KJ/mol。