石墨烯是一种由sp2杂化碳组成的新型二维碳材料，因其独特的结构特征和优异的理化性质，在电化学能量存储与转化、电子器件、传感器、储氢等诸多领域有着广阔的应用前景。自2004年被报道以来，石墨烯材料在基础研究及产业化应用方面发展迅速，至今十载的发展热潮很大程度上依赖于开发高质量石墨烯的可控制备方法以及在此基础上的性质探索。化学还原法是一种成本低廉、操作简便、可宏量制备的方法，具有潜在的市场应用价值。但该方法存在制备石墨烯可控性差、质量低等不足。本论文针对化学还原法制备石墨烯存在的上述难点问题，通过改进制备工艺和调节反应条件，可控制备了不同形貌和结构的石墨烯材料，并进一步制备了石墨烯基复合材料作为电催化剂应用于氧还原催化领域。　　在石墨烯的化学还原可控制备方面:(1)通过控制氧化石墨的氧化剥离程度，实现了不同层数石墨烯材料的可控制备;(2)采用相同氧化剥离充分的氧化石墨为前驱体，考察不同还原方法(NaBH4还原、N2H4·H2O还原与热膨胀)制备的石墨烯的形貌和性能差异;(3)提出了一种新型的三维结构石墨烯的制备方法，利用石墨烯水溶胶结合冰模板技术，制备了比表面积为470.5 m2g-1，具有多孔结构的三维网状石墨烯材料。　　在石墨烯的可控制备基础上，进一步开展了石墨烯基复合材料的应用探索:利用溶剂热/水热法可控制备了锰氧化物/还原氧化石墨烯复合材料（Mn3O4@rGO和MnOOH@rGO），研究其碱性体系下的氧还原电催化性能。制备的MnOx@rGO复合材料的还原峰电流相对于相应的未负载的MnOx提高了近2倍，还原峰电位正向移动了约40 mV，其中MnOOH@rGO具有较正的起始电位（-0.11V），半波电位(-0.32V)和较大的极限电流密度（-4.69 mA cm-2），氧还原催化表现为准4电子转移过程，并具有优于Pt/C的催化稳定性，可作为潜在的氧还原催化剂应用于金属空气电池及燃料电池领域。