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随着石油资源的日益枯竭,从石油中获取对二甲苯(p-X)受到了严重制约。近年来,国内煤化工的兴起,甲醇的供应过剩,使得甲苯(T)和甲醇(M)烷基化合成p-X技术受到了极大的关注。但是,在高对二甲苯选择性条件下,该课题一直存在催化剂容易失活的难题,解决催化剂失活问题是该p-X合成技术实现工业化的核心问题。本文分别考察了ZSM-5、ZSM-22、MCM-22、ZSM-35和SAPO-11等分子筛的催化反应性能,发现ZSM-5分子筛是适合于甲苯甲醇烷基化合成p-X技术的催化剂本体；考察了晶粒大小和硅铝比(SiO2/Al2O3)等因素对ZSM-5分子筛反应性能的影响,结果表明,高硅铝比、大晶粒的ZSM-5分子筛的反应性能较好。对所筛选出的ZSM-5分子筛进行金属-非金属化合物复合改性,发现通过改性可显著提高催化剂的对位择形性。考察了硅-镧两组分改性的催化剂在甲苯甲醇烷基化合成p-X反应中的再生性能,再生后的催化剂的烷基化活性明显下降,结合相关表征,推测活性下降的原因是分子筛骨架脱铝造成的。为此,针对性的引入第三改性组分磷,发现引入磷后催化剂的活性和选择性大幅度提升。在初步优化的工艺条件下,甲苯转化率(CT%)为24.4%,对二甲苯在二甲苯异构体中的选择性(Sp-X%)为93.9%,并且该催化剂表现出良好的循环再生性,循环3次后的催化剂性能与新鲜催化剂基本一致。结合文献,推测磷的引入可以有效的抑制分子筛骨架铝的流失,从而提高了催化剂的再生性能：保持其他反应条件不变,增加甲苯/甲醇摩尔比,可以显著增加催化剂的单程稳定性。临氢的条件下,在硅-镧-磷催化剂基础上引入加氢金属后催化剂的稳定性大大加强,CT%在19.3%-22.3%之间,Sp-X%在90.7%～93.3%之间,催化剂稳定运行超过1100h没有失活的迹象。最后,探索实验中发现,复合孔结构的ZSM-5分子筛比微孔的ZSM-5具有更好的传质性能和更大的容碳能力,在高空速条件下具有更好的稳定性。