石墨烯丰富而优异的物理特性使其在多个领域展现出巨大的应用前景。为实现石墨烯的工业化应用，制备出大面积高质量的石墨烯是核心前提。在众多制备石墨烯的方法中，过渡金属催化的化学气相沉积法(CVD)独具优势，最有前途，相关研究一直在蓬勃发展。然而，CVD制备的石墨烯质量仍有很大不足，合成工艺需进一步提高。因实验表征手段等限制，只有在原子尺度上弄清石墨烯CVD生长过程的微观机制，才能更好地提高石墨烯的生长技术，从而实现高质量石墨烯的大规模可控制备。　　本文采用经典分子动力学方法，结合密度泛函理论计算，从三个方面研究了石墨烯CVD生长的微观动力学机制，具体内容包括：⑴石墨烯在金属催化剂台面的成核与生长过程。通过研究在镍台面不同碳浓度和温度下石墨烯的成核和生长发现，在低的碳浓度下表面碳原了只是溶解到镍衬底里，而在高的碳浓度下石墨烯岛才会形成。其次，在温度大约1000K下通过有效的缺陷退火，石墨烯岛的质量得到显著改善。此外，石墨烯岛通过捕获周边的碳原子逐渐长大，在长大过程中由于其具有自愈能力在岛边缘形成了更多的六元环。⑵石墨烯在金属催化剂台阶表面的缺陷愈合过程。通过研究在镍台阶表面石墨烯的成核发现，若衬底没有镍原子被拉出表面，则台阶表面上石墨烯的成核机制与台面上的情况相同。但是，若衬底有镍原子被拉出表面，涉及到这些被拉出表面的镍原子的缺陷(D-Ni缺陷)在台阶原子的帮助下能够被很好的愈合，而在台面上却很难被愈合。与台面相比，台阶的存在能够明显的降低D-Ni缺陷的愈合势垒，从而促使这一缺陷的快速愈合。⑶石墨烯大结构缺陷的催化修复过程。通过研究有镍原子和没有镍原子情况下石墨烯大孔的修复发现，镍原子的存在不仅能够催化分解碳源先驱气体，修复碳原子加入过程中所形成的非六角碳环，而且还能够阻止悬挂碳链和拱状碳片的形成。这一结果表明利用金属原子的催化效应能够有效地修复石墨烯中的大结构缺陷。