【摘 要】
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将富氢气中少量的CO优先氧化(CO-PROX)脱除，是脱除CO较理想的方式。H2中CO-PROX催化剂存在的关键问题：CO很难被净化到10 ppm以下，往往反应后气体中CO含量到50-100 ppm左右以后就很难再降下来，导致这一问题重要原因则是CO氧化的扩散限制。本文制备了大孔.整体式γ-Al2O3载体，通过适当增大和合理调节孔径与孔分布使催化剂或反应器中CO容易扩散和传递，这样的孔结构也将有利
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将富氢气中少量的CO优先氧化(CO-PROX)脱除，是脱除CO较理想的方式。H2中CO-PROX催化剂存在的关键问题：CO很难被净化到10 ppm以下，往往反应后气体中CO含量到50-100 ppm左右以后就很难再降下来，导致这一问题重要原因则是CO氧化的扩散限制。本文制备了大孔.整体式γ-Al2O3载体，通过适当增大和合理调节孔径与孔分布使催化剂或反应器中CO容易扩散和传递，这样的孔结构也将有利于热的传递。
本文采用浸渍法制备大孔-整体式催化剂。实验设计了四个方案希望制备出催化性能良好的催化剂，通过性能测试等表征手段得到以下主要实验结果：
1、大孔.整体式Pt/γ-Al2O3催化剂在高温段(>200℃)有着较好的活性和选择性，要优于颗粒Pt/γ-Al2O3催化剂，但低温的活性和选择性还是较低。添加竞争吸附剂能制备出活性组分分散较均匀的大孔-整体式Pt/γ-Al2O3催化剂，但大部分的活性组分与载体作用太强。
2、对于Pt(NH3)2(NO2)2做前驱液制备的催化剂，pH值对PROX反应活性和选择性影响很大，只有当pH值适中时(即pH值在7左右)，才表现出较高的活性。
3、40-60目大孔颗粒催化剂表现出的活性和选择性与大孔-整体式Pt/γ-Al2O3催化剂相当，根据是否出现甲烷化反应，看出颗粒载体在浸渍时分散均匀；整体式催化剂还是有分散不均匀的问题。
4、对于大孔-整体式Pt/γ-Al2O3催化剂，添加了K助剂CO的转化率有所提高，在225℃转化率达99.8％以上，而且该催化剂甲烷产率较低；在整个测试温度段O2对CO的选择性较好，在高温段(200-250℃)保持在43％。通过对比该催化剂用于PROX反应和CO氧化反应，以及与文献报道对比分析发现碱金属K的加入，在富氢气氛下使得OH增多，显著的提高了CO的转化率。
5、TPR测试结果表明，对于不同前驱液制备的催化剂Pt的存在状态有所不同：H2PtCl6溶液浸渍制备的催化剂Pt可能是以PtOx和PtOxCly物种形式存在；Pt(NH3)2(NO2)2溶液浸渍制备的催化剂Pt可能是以PtOx和与载体作用强的PtOx物种。整体式大孔K2O-Pt/γ-Al2O3在较低温度(220℃附近)只有小部分H2是用于Pt的氧物种的还原，大部分H2的消耗是用于载体表面氧的还原，这部分表面氧是助剂K与载体共用的氧。
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