【摘 要】
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人类80%的细菌感染与细菌生物膜的形成有关,细菌生物膜感染已经成为威胁人类生命安全的杀手之一。细菌生物膜是细菌以及细菌自身分泌的胞外聚合物（Extracellular polymeric substances,EPS）基质组成的特殊复合体。与游离的细菌不同,生物膜中细菌被丰富的EPS基质包裹,导致抗菌剂难以渗透EPS基质由外而内作用到菌体本身。同时,细菌和EPS基质对抗菌药物的敏感性不同,EPS基
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人类80%的细菌感染与细菌生物膜的形成有关,细菌生物膜感染已经成为威胁人类生命安全的杀手之一。细菌生物膜是细菌以及细菌自身分泌的胞外聚合物（Extracellular polymeric substances,EPS）基质组成的特殊复合体。与游离的细菌不同,生物膜中细菌被丰富的EPS基质包裹,导致抗菌剂难以渗透EPS基质由外而内作用到菌体本身。同时,细菌和EPS基质对抗菌药物的敏感性不同,EPS基质与抗菌剂具有较弱的亲和力,细菌细胞膜/壁上的脂多糖和磷壁酸对抗菌分子具有较高的敏感性。由生物膜组分以及结构的异质性导致的其对抗菌分子的多模式需求,是临床生物膜治疗的主要挑战。因此,如何获得具有高效渗透能力、克服生物膜异质性的抗菌材料成为抑制生物膜感染的迫切需求。本研究发展了一种基于时空可控释放的治疗策略克服生物膜的异质性。首先,利用两步乳化法结合后续的高压合成装置,制备了Yolk-Shell型NONOate/NP@GA-Fe MOF纳米材料（Shell由GA-Fe MOF构成,Yolk由NONOate/NP构成）。其中,Fe3+加载到纳米材料的Shell中,抗菌剂（NO）加载到纳米材料的Yolk中。利用生物膜处酸性微环境响应刺激释放Shell中的Fe3+,通过Fenton反应诱导产生ROS,利用ROS显著破坏EPS基质;再通过磁热效应,释放Yolk中的NO,顺利穿透生物膜并到达细菌表面,起到杀菌作用。该策略利用ROS和NO的药代动力学互补性,其中ROS具有短的扩散距离和无选择的强氧化性,容易接触并破坏EPS基质,从而促进具有长扩散距离和广谱抗菌性的NO渗透到生物膜中并清除内部细菌。一方面,体外实验验证了该方法的有效杀菌效果;另一方面,利用三维球形生物膜进行的体内实验,也取得了良好的治疗效果,这表明了ROS-NO有序可控释放治疗概念的高度可行性。拓展来看,利用Yolk-Shell纳米材料加载不同抗菌物质,巧妙设计材料结构实现有序控释,协同改善了抗生物膜效果。
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