【摘 要】
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立方碳化硅所具有的独特的物理和化学性质使其得到广泛研究。核能作为一种绿色高效的能源在满足世界未来的能源需求方面有着巨大潜力。在核反应堆环境中,等离子体融合过程中所产生的高能中子和粒子的碰撞和反应对包层材料很容易造成位移损伤和嬗变效应,因此对包层材料的性能有很高的要求。SiC涂层由于其特性包括低中子活化特性、高强度和高温下的断裂韧性、强大的热性能和出色的不透气性使其能够成为未来核发电厂的燃料包层的主
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立方碳化硅所具有的独特的物理和化学性质使其得到广泛研究。核能作为一种绿色高效的能源在满足世界未来的能源需求方面有着巨大潜力。在核反应堆环境中,等离子体融合过程中所产生的高能中子和粒子的碰撞和反应对包层材料很容易造成位移损伤和嬗变效应,因此对包层材料的性能有很高的要求。SiC涂层由于其特性包括低中子活化特性、高强度和高温下的断裂韧性、强大的热性能和出色的不透气性使其能够成为未来核发电厂的燃料包层的主要材料。本论文通过高温感应加热化学气相沉积法在不同工艺参数条件下制备SiC涂层研究其结构性能,选取优化后的工艺参数制备管状SiC涂层,为SiC作为核裂变反应堆的燃料棒包层材料提供基础。本论文通过先研究沉积温度Tdep、反应室压力Ptot、碳/硅摩尔比RC/Si对石墨圆片基板上沉积得到的3C-SiC的择优取向、显微结构、结晶性、沉积速率Rdep的影响规律,并分别确定了影响上述结果的关键因素,然后选取最优的沉积参数在石墨管的内壁进行沉积,从而获得大尺寸、管状碳化硅涂层,并对其进行测试分析。对石墨圆片基板上沉积得到的3C-SiC进行分析,其结论是:温度和压强对CVD法制备的3C-SiC的形貌结构、择优取向和结晶性等都有着很大的影响。在一定范围内随着温度的升高,3C-SiC的沉积速率随沉积温度的升高呈线性增长的趋势,同时,随着温度的升高,3C-SiC涂层会形成(111)面的择优取向,涂层的表面形貌逐渐由颗粒状转变为山脊状,结晶性越来越好。在低温低压条件下制备所得3C-SiC呈现随机取向,适中的压力下(10 k Pa)沉积得到的3C-SiC呈(111)面取向,随着压力的升高,3C-SiC的沉积速率也会有所升高,涂层的表面形貌逐渐由小颗粒结构转化为大颗粒结构。在较低的碳硅比范围内,随着碳硅比的增大,3C-SiC涂层由随机取向转变为(111)面取向,其表面形貌也随碳硅比的增加由疏松的棒状转变为具有致密结构的大颗粒状或山脊状。由石墨圆片基板的沉积结果选取温度1400℃、压强10 k Pa、碳硅比RC/Si=0.5作为在石墨管内壁制备3C-SiC涂层的沉积参数。通过高频感应加热CVD系统使用SiCl4-CH4-H2体系在石墨管的内壁上沉积获得数百微米厚的3C-SiC涂层。XRD分析证实SiC是(111)面择优取向的3C-SiC,具有良好的结晶度。拉曼和SEM结果表明,涂层的组成,结晶度和膜厚度随着管轴的温度而变化,温度越高,沉积得到的涂层的质量越好。在1400℃左右的温度下涂层的沉积速率和厚度分别为300μm/h和615μm,其沉积的速度足够快且厚度足够厚以获得用于核反应堆的独立式3C-SiC管。
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