费托合成气固流化床颗粒速度测定及反应器数学模拟

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我国原油对外依存度较高的现状,给我国经济发展带来严重的压力,同时石油也是一种战略资源,这就要求大力发展非石油路线的工艺。为此国家中长期科学和技术发展规划纲要,将“大力开发煤液化以及煤气化、煤化工等转化技术”列为优先发展主题。煤间接液化技术是煤炭制液体燃料的两种主要途径之一,费托合成技术是煤间接液化最为关键的核心技术,而实现费托合成的关键主要是催化剂的制备和反应器技术,其中气固流化床反应器仍然是开发研究的热点。建立了由供气系统、气固流化床和激光多普勒测速仪及计算机分析系统三部分组成的气固流化床大型冷模实验装置。分别采用枝条形气体分布器和圆环形气体分布器,在流化状态良好的情况下,对流化床内的颗粒流化行为进行了测量。使用枝条形气体分布器时,当比半径在0.8-1范围内,由于边壁作用对颗粒动能的消耗,使得颗粒速度较小。而在比半径为0-0.6的范围内,颗粒速度相对于0.8-1的区间明显增加。使用圆环形气体分布器时,在比半径0.8处的颗粒速度与比半径为0-0.6时的颗粒速度基本一致,与枝条形气体分布器相比,表现出一定的克服壁面效应的效果。改变流化床内的表观气速,随表观气速增加,颗粒速度增大。在使用圆环形气体分布器时,在相同的轴向高度上,颗粒的轴向速度比使用枝条形气体分布器时大。颗粒在自身重力、曳力及颗粒间相互作用力的作用下,存在由上升到下降,之后再由下降到上升的过程,实验结果给出了颗粒运动方向变化的趋势。定义了径向振幅绝对值用于描述流化床的颗粒波动。随着轴向高度的增加,颗粒径向振幅绝对值减小。在不同的表观气速下,当流化状态良好时,径向振幅绝对值呈现出不随表观气速上升而产生较大变化的特点。而当流化状态不理想时,颗粒的径向振幅绝对值出现较大变化,径向振幅绝对值与比半径的关系曲线出现了明显的波动。给出了一种定量描述流化床内流化状态的方法,根据实测的上行与下行的颗粒数量,定义了上行与下行颗粒数比值,在完全流化状态下上行颗粒数与下行颗粒数相等。在轴向高度较高的位置,当表观气速在0.43m/s以及0.39m/s时,上行与下行颗粒数比值出现了较大幅度的上升,此时流化床的流化状态不理想。而在0.47-0.59m/s时,流化状态良好,上行与下行颗粒数比值随着表观气速的上升趋近于1。使用FLUENT软件,采用双流体模型,选择二维非稳态算法对流化床内的流体流动进行了数值模拟。在相同的条件下,使用圆环形气体分布器的颗粒速度比使用枝条形气体分布器的颗粒速度大。模拟结果出现了随着轴向高度上升,颗粒速度下降的现象,即存在颗粒运动方向变化的趋势。采用开源代码MFIX建立了费托合成流化床反应器三维数学模型,模型考虑了动量、传热、传质并且结合了费托合成动力学。根据Marvast费托合成动力学模型对流化床内的费托合成进行了模拟,模拟结果表明C5+的选择性随着管壁温度的升高而急剧下降,其他条件对费托合成反应结果影响较小。根据费托合成集总动力学模型,将枝条形气体分布器与圆环形气体分布器与计算流体力学相结合进行模拟。当表观气速的范围为最小流化速度的5至15倍时,使用圆环形气体分布器时,产物生成速率高于使用枝条形气体分布器。
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