基于聚乳酸抗菌材料的制备及其性能研究

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基于当前可持续发展经济的要求,聚乳酸(PLA)作为天然衍生和可再生的生物聚合物,因其具有优异的生物相容性、降解性、高强度和优良的热加工等性能,在化石能源基塑料的替代品领域受到了极大的关注并展现出巨大的发展潜力,且在纺织业、包装业、医疗业和增材制造业等领域都有着广阔的应用价值。本文采用聚多巴胺(PDA)和聚赖氨酸(?-PL)对PLA无纺布的表面进行改性,得到具有抗菌止血功能的无纺布;为拓展PLA的应用范围,通过添加醋酸纤维素(CA)提高PLA液体墨水的模量以实现3D打印,将抗菌剂添加到墨水中赋予3D打印复合物抗菌性能,对3D打印复合物的抗菌活性和生物活性进行研究;将氧化石墨烯(GO)均匀分散到3D打印用液体墨水中,使得制备的3D打印复合物拥有诱导羟基磷灰石(HAp)结晶和抗菌的性能。首先,利用PDA自身的自聚合粘附性能将其沉积在无纺布上来增强PLA无纺布的亲水性和细胞亲和力以适用于包括伤口敷料在内的各种组织工程应用,经过PDA修饰过的表面可用于进一步沉积?-PL,经整理赋予材料表面止血和抗菌功能。通过扫描电子显微镜(SEM)和X射线电子能谱分析(XPS)对比无纺布处理前后表面形态和表面化学组成的变化,结果证明无纺布成功被PDA和?-PL修饰。测试无纺布的抗菌性能、止血性能、红细胞相容性和生物相容性,结果表明,PLA-PDA-?-PL无纺布对数量级为6.04log的大肠杆菌O157:H7(E.coli O157:H7)和6.12 log的金黄色葡萄球菌(S.aureus)的抗菌活性均能达到99.00%以上,且具备优良的凝血性能和良好的红细胞相容性,其体外细胞活性均可达80.00%以上。为拓宽PLA的应用,实现由“制造”向“智造”的转变,将PLA应用于3D打印。使用旋转流变仪测试并探讨不同质量比的PLA/CA墨水的液体流变性能变化情况,结果显示不同质量比的PLA/CA墨水均具有剪切变稀的性质,由于氢键的形成,当CA以适当的比例添加时可以极大程度地提高墨水的模量以适用于直写成型(DIW)的3D打印技术。将具有抗菌功能的卤胺小分子1-氯-2,2,5,5-四甲基-4-咪唑啉酮(MC)以共混的方式添加到墨水中赋予3D打印复合物抗菌性能,通过硫代硫酸钠(Na2S2O3)/碘量滴定法选择合适的抗菌剂添加量,确保打印的复合物在具备高效抗菌效力的前提下,尽可能减少对细胞活性造成不利影响的可能。采用SEM和原子力显微镜(AFM)对3D打印复合物的表面和侧面进行表征,测试结果表明该液体墨水具有良好的界面相容性。测试3D打印复合物的抗菌效力、抗菌剂稳定性和体外细胞相容性,除此之外,还探究了抗菌剂的释放过程,测试结果表明该抗菌3D打印复合物能在30 min的接触时间内杀死全部数量级为6.00 log的S.aureus和6.26 log的E.coli O157:H7,并且具有稳定长效的抗菌效果和优良的细胞相容性。为进一步拓展3D打印PLA/CA复合物的功能性及应用,将GO均匀分散到PLA/CA液体墨水中,流变测试结果显示GO有助于提高液体墨水的储能模量(G’)。对打印后的复合物进行SEM和AFM测试,发现添加了GO之后,该墨水仍具备良好的界面相容性。采用模拟体液浸泡的方式对3D打印复合物进行仿生矿化处理,并通过傅里叶变换衰减全反射红外光谱法(ATR-FTIR)、SEM、能量色散X射线光谱(EDX)和X射线衍射(XRD)对仿生矿化后的3D打印复合物进行测试表征,结果表明3D打印PLA/CA-GO复合物可以诱导HAp结晶形成。同时对3D打印复合物的抗菌性能和体外细胞相容性进行分析,3D打印PLA/CA-GO复合物在30 min的接触时间内,对数量级为6.00 log的S.aureus和6.26 log的E.coli O157:H7的杀菌效力分别为100.00%和98.92%,同时还保持着优良的细胞相容性。
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