【摘 要】
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甲醛是室内空气主要污染物之一,对人体健康危害巨大,催化氧化去除甲醛是目前最有效的途径。其中,负载型贵金属催化剂具有优异的低温甚至室温催化活性,被认为是治理室内甲醛最理想的材料。但是,贵金属因资源匮乏、价格昂贵的缺陷,难以广泛商用。相比之下,银基催化剂兼具贵金属低温高活性和价格成本低的优点而备受关注,被认为是应用于甲醛低温催化氧化研究中最具竞争力的替代者。本文以共沉淀法制备CeO_2-Co_3O_4
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甲醛是室内空气主要污染物之一,对人体健康危害巨大,催化氧化去除甲醛是目前最有效的途径。其中,负载型贵金属催化剂具有优异的低温甚至室温催化活性,被认为是治理室内甲醛最理想的材料。但是,贵金属因资源匮乏、价格昂贵的缺陷,难以广泛商用。相比之下,银基催化剂兼具贵金属低温高活性和价格成本低的优点而备受关注,被认为是应用于甲醛低温催化氧化研究中最具竞争力的替代者。本文以共沉淀法制备CeO2-Co3O4复合金属氧化物载体,通过改变载体制备过程中的沉淀剂和Ce/Co比例,采用浸渍法制备出不同Ag负载含量的Ag/CeO2-Co3O4催化材料。并利用氮气吸脱附,X射线衍射、程序升温还原、拉曼和原位红外光谱等手段对Ag/CeO2-Co3O4样品进行表征,并系统地研究了Ag/CeO2-Co3O4催化剂用于甲醛催化氧化的降解性能。主要研究成果如下:1、采用不同沉淀剂制备一系列不同沉淀剂合成的Ag/CeO2-Co3O4催化剂。研究发现,WHSV=30000 mL?g-1?h-1时甲醛催化氧化降解T90大小依次为:Ag/CeO2-Co3O4-NH4>Ag/CeO2-Co3O4-K>Ag/CeO2-Co3O4-NH3>Ag/CeO2-Co3O4-Na>Ag/CeO2-Co3O4-OA。草酸沉淀有助于缺陷形成,Co2+含量增加,提供更多氧空位,促进氧分子吸附、活化和催化活性。2、采用浸渍法制备一系列不同Ag含量的Ag/CeO2-Co3O4催化剂。随Ag含量的增加,催化剂的催化性能先升高再保持,当Ag负载量为1 wt.%时,活性最佳,在80oC,甲醛的转化率为100%。另外,当Ag负载量仅为0.1 wt.%时,仍能够在100oC实现甲醛的完全去除,其催化效果优于目前大部分负载型Ag基催化剂,且Ag负载含量极低。3、制备了一系列具有不同Ce/Co比的Ag/CeO2-Co3O4催化剂,均表现出较好的甲醛低温降解活性,但仍存在明显差异。其中,当Ce/Co=1/19时,催化剂的催化性能最好,在80oC实现完全转化。研究表明,部分CeO2加入提高了催化剂的氧化还原性能,有利于Co2+的存在,并促进了氧空位增加,从而有利于氧分子的活化,进而促进甲醛降解。同时,In-situ DRIFTS结果证明甲酸盐物种的分解是甲醛在Ag/CeO2-Co3O4催化剂表面催化氧化降解的速控步骤。
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