【摘 要】
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为了应对能源危机和环境污染等问题,先进能源转换器件的研发日益受到人们的关注,如金属空气电池、电解水等。其中,研发廉价而高效的双功能电催化剂,从而有效强化其氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的催化性能,是提升该类能源转换器件效率的核心所在。当前,主流电催化剂以贵金属基催化剂为主（如Pt、Ru、Ir等）,但它们无可避免地面临一些困难和挑战:如贵金属昂贵、储量有限、稳定性较差、反应类别单一等,这些
【基金项目】
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国家自然科学基金; 湖南省研究生培养创新实践基地; 湖南省研究生科研创新项目
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为了应对能源危机和环境污染等问题,先进能源转换器件的研发日益受到人们的关注,如金属空气电池、电解水等。其中,研发廉价而高效的双功能电催化剂,从而有效强化其氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的催化性能,是提升该类能源转换器件效率的核心所在。当前,主流电催化剂以贵金属基催化剂为主（如Pt、Ru、Ir等）,但它们无可避免地面临一些困难和挑战:如贵金属昂贵、储量有限、稳定性较差、反应类别单一等,这些因素阻碍了其大规模应用。因此,高效、稳定、低成本的双功能电催化剂的设计与制备,意义重大。本文通过静电纺丝结合高温碳化技术,探索了碳基非贵金属复合纳米双功能催化剂的研发,主要内容如下:将金属盐和碳纳米颗粒均匀混合在有机前驱体液中,通过静电纺丝技术实现纳米纤维的制备,然后通过后续碳化处理,实现了负载Ni Co合金纳米颗粒并内嵌碳颗粒的氮、硫共掺碳纳米纤维复合催化剂（Ni Co/Ni Co2S4@CNS-800）的制备及其结构调控。研究表明,内嵌碳纳米颗粒可有效提升催化剂的导电性和稳定性。负载的Ni Co合金纳米颗粒以及掺杂的异质原子,增加了催化反应位点,有效提升了催化剂的ORR/OER双功能催化活性。Ni Co/Ni Co2S4@CNS-800的ORR半波电位为0.80 V且在电流密度为10 m A cm-2的过电势为370 m V,与商业Pt/C和Ru O2的性能相当,展现出较好的双功能催化活性。通过发泡附注静电纺丝技术,实现了负载Fe Co合金纳米颗粒的氮掺杂介孔碳纤维（8%-Fe Co@NCNF）的制备及其结构调控。研究表明,8%-Fe Co@NCNF所负载的Fe Co合金纳米颗粒以及Co-N、Fe-N等活性位点的存在,能够有效提升催化剂的ORR和OER反应活性,其ORR半波电位为0.825 V,在OER中电流密度为10 m A cm-2处的过电势为344 m V,优于商业Pt/C和Ru O2的催化性能。利用8%-Fe Co@NCNF所组装的二次锌空电池,其功率密度为134.83 m W cm-2,在5 m A cm-2的电流密度下充放电测试216 h,充放电电压差未明显衰减,呈现出良好的充放电稳定性。
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