【摘 要】
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石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种极具发展前景的二维共轭聚合物,它有能带隙适中(约2.7 e V),化学性质稳定、无毒、比表面大和光电性质优异等特点。从丰富而廉价的起始材料到简单的合成,以及从(光)催化、光化学到生物传感器的广泛应用,引起了人们极大的兴趣。目前基于g-C_3N_4的生物传感器主要局限于单通道响应模式,从g-C_3N_4单一材料中提取多通道信息来开发新型的多通道生物传感器用于快速
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石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种极具发展前景的二维共轭聚合物,它有能带隙适中(约2.7 e V),化学性质稳定、无毒、比表面大和光电性质优异等特点。从丰富而廉价的起始材料到简单的合成,以及从(光)催化、光化学到生物传感器的广泛应用,引起了人们极大的兴趣。目前基于g-C3N4的生物传感器主要局限于单通道响应模式,从g-C3N4单一材料中提取多通道信息来开发新型的多通道生物传感器用于快速、准确的识别物质具有重要的意义。另一方面,g-C3N4材料作为催化剂光降解抗生素有机污染物的应用由于其自身的限制,如载流子的复合速率高,在大多数溶剂中分散性不好,可见光吸收范围窄等,导致光催化降解抗生素的效率低。开发新型结构的g-C3N4在有机物降解、环境治理方面具有潜在的价值。本论文主要的研究内容和结果如下:1.利用g-C3N4的三种光学性质(荧光、光散射和光催化酶活性)作为生物传感器的三通道响应模式进行信号输出,构建了一种三维传感器识别蛋白质。对g-C3N4进行XRD、TEM、LRS、FTIR、zeta-potential的表征,g-C3N4结构和表面官能团羧基赋予g-C3N4很高的生物亲和性,基于目标蛋白质分子的结构和性质的差异,不同的蛋白质对g-C3N4的三种光学性质有差异性的响应,相当于蛋白质的指纹。为了更直观的表现蛋白质的分布,采用LDA对响应数据进行处理,得到直观的二维判别图。利用实验探究光敏显色的影响因素(时间、p H、光电流、LED和材料的浓度)。实验探究了这个三通道光学传感器的稳定性,在矩阵中随机选取蛋白质来验证未知蛋白,其中两个不同的浓度(1μM和10μM)准确度分别达到95.0%和97.5%。还进一步研究了不同浓度的蛋白质和不同比例的蛋白质混合物的鉴别,为了验证其实用性,对真实生物体液中的蛋白质进行了准确的鉴定。g-C3N4三通道光学传感器实现了对蛋白质的定性和定量分析。这个传感器的建立不仅拓宽了纳米层状材料的应用,还在诊断与蛋白质水平变化相关的疾病方面具有潜在的前景。2.均苯三甲酸是一种有前景的前驱体材料,它可以将g-C3N4原本的tri-s-triazine缩合途径转化为s-triazine,从而调整g-C3N4的结构和光电性质。将得到的三嗪基(s-triazine)g-C3N4在一定温度下进行水热氧化处理,使其具有更好的分散性和对有机污染物分子的吸附性,对修饰后的三嗪基(s-triazine)g-C3N4进行FT-IR和XRD的表征。通过比较水热前后的三嗪基g-C3N4对抗生素的吸附和光照的动力学,实验详细研究修饰后的三嗪基g-C3N4光敏氧化去除抗生素的影响因素(时间、p H和不同波长的LED灯)及机理,明显可以看出修饰后的三嗪基g-C3N4可以更好地吸附和光敏降解头孢克肟(CFX)。利用g-C3N4与抗生素污染物间的π-π共轭和氢键的相互作用而将污染物吸附在其表面。g-C3N4在白色LED灯的光照下与溶液中的溶解氧通过电子转移和能量转移产生具有强氧化性的1O2、?OH等活性氧(ROS)物质,从而光敏氧化去除抗生素头孢克肟(CFX),去除效果可以达到99%。此方法操作简单、快速、高效、应用范围广,有望利用太阳光用于实际废水的处理,对于治理水污染具有一定的适用价值和现实意义。
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