卤化物钙钛矿以其优异的光电特性成为制备太阳能电池吸光层的理想材料。从2009年至今,钙钛矿太阳能电池（PSC）飞速发展,效率从最早3.8%提升到目前的25.5%,展示出了巨大的发展及应用前景。本论文聚焦基于TiO2/ZrO2/碳电极三层介孔膜结构的无空穴传输层介观可印刷钙钛矿太阳能电池（p-MPSC）的研究。得益于其独特的器件结构设计,p-MPSC制备工艺简单,材料成本低廉,易于放大生产。由于不使用空穴传输材料,且器件厚度远厚于常规钙钛矿太阳能电池,导致器件中存在较为严重的载流子传输损失以及背电极处的载流子提取与复合损失,限制了器件效率提升。因此,为了抑制钙钛矿/碳电极界面处载流子的复合,促进碳电极界面处载流子的注入,优化载流子向碳电极的传输,从而提升p-MPSC的光电转换效率,本论文从钙钛矿/碳电极界面修饰、碳电极材料开发以及钙钛矿材料调控三方面为切入点,开展了以下工作:1.钙钛矿/碳电极界面修饰为了解决钙钛矿/碳界面的载流子提取与复合问题,尝试了对钙钛矿/碳界面进行改性修饰。一方面采用聚多巴胺对碳电极材料进行包裹,得到了聚多巴胺包裹的碳电极,并制备了器件。研究发现,聚多巴胺包裹会导致碳电极导电性能的严重下降,并使器件性能也严重下降。该结果表明,通过合理的工艺选择可以实现对化学惰性的碳电极材料实现改性修饰,而界面处理对p-MPSC的器件性能会产生影响。另一方面,分别采用2,2’,7,7’-四[N,N-二（4-甲氧基苯基）氨基]-9,9’-螺二芴（Spiro-OMe TAD）和苯乙胺碘盐（PEAI）对p-MPSC进行后处理,其中Spiro-OMe TAD扩散至钙钛矿/碳界面形成修饰层,PEAI将背电极界面处的钙钛矿转变为宽带隙低维钙钛矿形成修饰层。两种后处理材料在一定程度上减少了载流子在钙钛矿/碳电极界面处的复合。最终,填充以（5-AVA）0.03MA0.97Pb I3钙钛矿,采用Spiro-OMe TAD和PEAI后处理的器件分别取得了13.63%和14.59%的光电转化效率,而未后处理的器件效率为13.26%,表明后处理对p-MPSC器件性能的提升是有帮助的。2.碳电极材料开发采用自然界中含量最丰富的天然高分子材料——纤维素为基材,通过简单的原位碳化和氧化工艺,制备得到了富氧的纤维素基活性炭（CAC）,并混合CAC与石墨制备了碳电极CAC-E。和未添加CAC的碳电极相比,CAC-E具有更高的功函数、更高的孔隙率以及与钙钛矿前驱体更好的润湿能力,有效改善了碳/钙钛矿的接触,并优化了器件内的能级对准,使得碳电极对钙钛矿的光生载流子的提取效率明显提升。最终采用（5-AVA）0.03MA0.97Pb I3钙钛矿作为吸光材料,取得了15.5%的光电转化效率,相较于使用未添加CAC的碳电极的器件（13.87%）,开路电压和填充因子提升明显。3.钙钛矿材料调控:开发设计了一种新型添加剂——氟代甲脒氢碘酸盐（F-FAI）,用于修饰MAPbI3钙钛矿。通过引入强吸电子基-氟,提高了F-FA+的极性,促进了添加剂与钙钛矿的相互作用。F-FAI添加剂有效改善了MAPbI3钙钛矿的导电性,钝化了钙钛矿中的缺陷态,显著降低了卤化物钙钛矿的费米能级,并提升了钙钛矿在三层介孔膜内的结晶质量,使得器件的内建电场得到增强,载流子传输得到促进,载流子复合被抑制。最终添加F-FAI的p-MPSC取得了17.01%的效率,而纯MAPbI3器件效率为14.23%,添加有碘化胍（GAI）的器件效率为15.24%。基于新型F-FAI添加剂所取得的效率是p-MPSC效率的重要突破。该研究为高效钙钛矿太阳能电池的制备提供了一种优异的添加剂材料,并为更多添加剂的设计开发提供了参考。