可见光照四氮杂卟啉催化氧化难降解有机物的作用机理和修饰改性

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水是人类生产和生活活动中不可缺少的重要物质,也是不可替代的重要自然资源。近年来,由于现代文明和科技的迅猛发展,全球性的水污染越来越严重,成为全球性普遍关注的重要课题。近年来,较快地发展了以产生氧化自由基为主体的高级氧化技术(AOT),在反应过程中利用太用能作为过程能源来源,以H2O2或O2为氧化剂,水作为唯一的溶剂,将污染物矿化。在高级氧化技术中,仿生催化氧化技术和半导体光催化氧化技术是目前研究较热门的两项处理技术。本论文以四(1,4-二噻英-5,6-二氯)四氮杂卟啉铁(简写为:FePz(dtnCl24)为仿生催化剂在可见光照条件下活化过氧化氢氧化降解艳红染料X3B,第二章系统探讨了pH,过氧化氢浓度,光强以及温度等因素的影响;第三章对仿生催化过氧化氢体系中的活性氧化物种进行检测,并对仿生催化过程历程进行了研究;第四章采用贵金属沉积和染料敏化对二氧化钛进行改性,将二氧化钛的光谱响应范围拓展到可见光区,探讨了改性后催化剂的光催化性能;所得到的实验结果如下:1FePz(dtnCl24在较宽泛的pH值范围内光催化H2O2对X3B进行降解。过氧化氢的浓度,光照强度及反应体系的温度对催化剂催化活性影响比较显著。2借助异丙醇的淬灭实验和荧光技术检测了催化体系中产生的游离自由基,发现降解反应过程中有羟基自由基(OH)活性物种的存在。3通过米式方程对FePz(dtnCl24活化H2O2氧化降解X3B的过程进行拟合,发现仿生催化过程具有酶催化反应特征。4采用贵金属沉积和染料敏化对TiO2进行改性,能将TiO2的光谱响应范围有效地拓展到可见光区;但是两者同时对TiO2改性后在可见光照条件下并没有表现出明显的协同作用。
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