【摘 要】
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析氧反应(OER)作为水分解反应的半反应，涉及质子耦合的4e-传递以及能垒较高的O-O键的形成过程，相对于阴极的析氢反应(HER)的2e-转移过程，能量消耗更多，被认为是提高水分解反应效率的瓶颈。寻找高效、稳定、廉价的OER催化剂来降低OER过电位，提高水分解效率，有利于水分解技术的大规模应用。本论文旨在优化提高铁钴基析氧催化剂的性能，简化催化剂制备步骤，减少能耗，以期能通过简易的方法得到性能优异的OER催化剂。本文以发展简易制备高性能催化析氧电极为目标，设计制备了多孔碳材料负载的铁钴基催化剂，钴离子负载
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析氧反应(OER)作为水分解反应的半反应，涉及质子耦合的4e-传递以及能垒较高的O-O键的形成过程，相对于阴极的析氢反应(HER)的2e-转移过程，能量消耗更多，被认为是提高水分解反应效率的瓶颈。寻找高效、稳定、廉价的OER催化剂来降低OER过电位，提高水分解效率，有利于水分解技术的大规模应用。本论文旨在优化提高铁钴基析氧催化剂的性能，简化催化剂制备步骤，减少能耗，以期能通过简易的方法得到性能优异的OER催化剂。本文以发展简易制备高性能催化析氧电极为目标，设计制备了多孔碳材料负载的铁钴基催化剂，钴离子负载硫化亚铁/泡沫铁催化电极，铜@氮化碳/泡沫铜电极，利用各种手段对所得催化剂或催化电极进行了系统表征。在此基础上，深入考察了所得材料的电催化性能，为催化剂材料的发展奠定了基础。
1.使用一步法制备了由Nafion粘结剂、商用碳黑和Fe3+/Co2+离子组成的混合浆料。在碱性电解质中，吸附在碳黑表面的浆料原位形成氢氧化物，并进一步在一定的电势条件下演化为电催化活性物种，有效催化析氧反应。电催化过程原位形成的电化学活性物质在1MKOH中可在较低的过电位(330 mV)下实现10mAcm?2的催化电流密度，Tafel斜率仅为55mVdec?1。该方法只需简单吸附和电化学活化，无需特殊设备，易于扩大生产，有潜在的应用价值。
2.使用溶剂热法在商用泡沫铁上制备了铁基硫化物，再通过简单浸渍途径引入Co物种。以此为催化析氧电极，在1MKOH溶液中，该催化析氧电极在10mAcm-2电流密度时过电位仅为262mV，与未吸附Co物种的铁基硫化物催化电极相比，减小了52mV。电流密度为50mAcm?2时，优化的催化电极也仅需340mV的过电位。同时，得益于泡沫铁良好的导电性，优化的催化电极的Tafel斜率较低，为32mVdec-1。除此，该催化析氧电极还具有优秀的可持续催化性能。
3.利用一步高温煅烧法以泡沫铜和三聚氰胺为原材料实现了电催化活性物质在泡沫铜表面的原位形成。高温煅烧中，自泡沫铜上逸出的铜，被含氮碳空位捕获，成为铜催化活性位点。由此方法制备得到的电催化活性电极，在1MKOH溶液中，320mV的低过电势下即可驱动50mAcm?2的电流密度。进一步在铜箔上验证了此实验结果。催化电极也显示了优秀的催化稳定性。在此基础上，收集催化后的样品，分析了催化剂在催化过程中的可能变化。
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