【摘 要】
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人体通过呼吸暴露大气颗粒态有机污染物的健康风险受到关注。有机污染物的呼吸生物可给态比例逐渐替代总浓度用于最大限度准确评估其呼吸暴露风险。然而,大气颗粒物粒径不同,其污染物的风险存在尺度效应。不同来源的颗粒物有机质含量存在差异,对其附着有机污染物的吸附容量亦不同。目前尚未文献报道有关颗粒物粒径与有机碳对颗粒态有机污染物的生物可给态比例的影响,哪一个因素的影响较大且对风险评估结果影响暂无可知。因此,本
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人体通过呼吸暴露大气颗粒态有机污染物的健康风险受到关注。有机污染物的呼吸生物可给态比例逐渐替代总浓度用于最大限度准确评估其呼吸暴露风险。然而,大气颗粒物粒径不同,其污染物的风险存在尺度效应。不同来源的颗粒物有机质含量存在差异,对其附着有机污染物的吸附容量亦不同。目前尚未文献报道有关颗粒物粒径与有机碳对颗粒态有机污染物的生物可给态比例的影响,哪一个因素的影响较大且对风险评估结果影响暂无可知。因此,本论文选取典型有机污染物多环芳烃(PAHs)作为目标污染物,构建了燃烧香烟、有烟型木炭和无烟型木炭三种情景,利用碰撞式颗粒物采集器以获得不同粒径(0.056?>18μm)含高PAHs浓度的颗粒物,考察粒径及有机碳形式对颗粒态PAHs的生物可给态比例影响,并探究其对风险评估的影响。结果显示香烟、有烟型木炭和无烟型木炭中颗粒态PAHs的释放因子分别为3482、537和4.6μg g-1。其中2~3环的PAHs占所有PAHs释放量的32~63%。不同粒径颗粒态PAHs的总浓度呈现单峰分布,峰值位于0.56~1.0μm粒径范围。三种样品中颗粒态PAHs的总浓度分别为1049、1034和12.3μg g-1,满足化合物的生物可给态比例确定。在人工溶酶体和Gamble溶液中,香烟样、有烟型木炭和无烟型木炭中颗粒态PAHs的生物可给态比例分别为65%、54%、74%和68%、62%、35%。随着颗粒粒径的减小,总的PAHs的生物可给态比例呈现先减小后增大的趋势。其中2~3环PAHs的生物可给态比例接近于100%,随粒径的变化趋势并不明显。3~5环PAHs的生物可给态比例在粒径分布与其浓度分布呈现相反趋势。表明了颗粒粒径对颗粒态PAHs生物可给态比例有显著影响。不同来源的颗粒物中有机碳(OC)和黑炭(EC)浓度有很大的差异。当颗粒物中的OC和EC浓度较高时,颗粒态PAHs的生物可给态比例则较低。结合颗粒粒径、颗粒中OC浓度和颗粒中EC浓度三种颗粒态PAHs生物可给态比例的影响因素做相关性分析结果显示,OC和EC浓度与颗粒态PAHs的生物可给态比例有一定的相关性。另一方面,PAHs的疏水性也会对其生物可给态比例产生一定的影响。三种燃烧源燃烧产生的分级粒径颗粒态单个PAH的生物可给态比例为1~99%。随着PAHs的疏水性逐渐增强,对应的PAHs生物可给态比例逐渐减小。颗粒态PAHs在组织液中的释放情况也符合双界面模型,即颗粒态PAHs的呼吸生物可给态比例和其log KOW的关系符合反曲函数关系。此外,颗粒态PAHs的呼吸暴露风险评估结果表明,在ALF组织液中,三种样品基于颗粒态PAHs总浓度、颗粒态PAHs沉积效率以及基于颗粒态PAHs的生物可给态比例和沉积效率共同作用下的健康风险值(10-6)分别为0.4~3.2、0.21~1.5及0.14~0.87;在MGS组织液中的健康风险值(10-6)分别为1.8~8.2、0.92~3.9及0.37~2.8。基于颗粒态PAHs的沉积效率得到的健康风险值较环境中总浓度计算得出的风险值降低了约50%。综合考虑颗粒态PAHs的生物可给态比例和沉积效率,基于实际进入组织液的颗粒态PAHs浓度的呼吸健康风险较基于环境中总浓度计算得出的风险值降低了约70%。探究不同环数的颗粒态PAHs呼吸暴露风险占比情况,结果表明,并不一定是高环PAHs的暴露风险最大,香烟样中释放出来的2~3环PAHs的暴露风险占比是最大的,因此中低环PAHs的健康暴露风险也是不可忽视的。
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