【摘 要】
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近年来,伴随着新能源技术的快速发展,锂离子电池作为一种高比容量,高能量密度,长循环寿命的配套储能设备,正发挥着越来越重要的作用。然而,目前锂离子电池常用的液态电解质存在着漏液、易挥发、易分解、易燃等问题,严重制约着锂离子电池的安全性。聚合物电解质作为一种液态电解质的替代材料,具有安全性高,形状可变性高等优势,受到了人们的广泛研究。阴阳离子均可自由移动的传统双离子导体聚合物电解质,普遍具有较低的锂离
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近年来,伴随着新能源技术的快速发展,锂离子电池作为一种高比容量,高能量密度,长循环寿命的配套储能设备,正发挥着越来越重要的作用。然而,目前锂离子电池常用的液态电解质存在着漏液、易挥发、易分解、易燃等问题,严重制约着锂离子电池的安全性。聚合物电解质作为一种液态电解质的替代材料,具有安全性高,形状可变性高等优势,受到了人们的广泛研究。阴阳离子均可自由移动的传统双离子导体聚合物电解质,普遍具有较低的锂离子迁移数（0.2-0.5）,导致充放电时电化学惰性的阴离子在电极一侧堆积,造成严重的浓差极化,影响电池的性能。单离子导体聚合物电解质中锂盐阴离子被束缚,只有锂离子可以自由移动,使其锂离子迁移数接近于1,消除了浓差极化,是聚合物电解质的一个重要发展方向。本论文在单离子导体聚合物电解质的设计制备中引入了利用辐照接枝法,利用Co60源γ射线进行单离子导体辐射接枝。辐照接枝法是利用电离辐射的高能量,在被辐照聚合物基体上产生自由基进而引发接枝反应的一种手段。通过辐照接枝法,可以使锂盐单体在原本难以产生接枝位点的稳定聚合物基体上接枝,具有操作简单,反应条件易于控制,不必引入引发剂等优点,具有规模化的制备单离子导体的潜力。本论文研究分两部分,第一部分系统研究了不同辐射接枝法制备单离子接枝聚合物的方法,并进行了体系参数的优化筛选。第二部分采用优选的体系参数,利用异相共辐照接枝法制备高性能单离子导体并将其制备为聚合物电解质,进行了各项表征测试。（一）辐射接枝法制备单离子导体的方法研究从聚合结构设计、辐照接枝体系筛选、辐照接枝方法比较及参数条件优化角度系统地研究了辐射接枝法制单离子导体。本论文结合辐照接枝法从分子结构和膜结构角度设计了单离子导体结构。比较了甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）接枝聚偏氟乙烯（PVDF）基聚合物基体体系和2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸类单体（AMPS/AMPSLi）接枝聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）基聚合物基体的辐照接枝体系。采用优选接枝体系,比较了预辐照接枝、均相共辐照、异相共辐照三类辐照接枝方法,并对相应参数进行了探讨,优选出固-液异相共辐照接枝方法进行接枝实验。利用优选的条件,制备PVDF-HFP多孔膜,以AMPS为接枝单体进行固-液异相共辐照接枝,制备了具有足够高离子电导率（10-5 S/cm）以应用于电池循环的辐照接枝单离子导体聚合物电解质。（二）异相共辐照制备高性能单离子导体聚合物电解质选择AMPS为接枝单体,溶胀能力强且性质稳定的PVDF-HFP作为接枝基体,利用固-液异相共辐照接枝,制备单离子导体聚合电解质。为了进一步提高单离子导体聚合物电解质的溶胀能力,促进Li+的解离和扩散迁移,将制备的接枝共聚物纺成高孔隙率的无纺布膜。静电纺丝将接枝共聚物PVDF-HFP基体的发生了非极性α相向极性β相的相转变。接枝聚合物具有接近PVDF-HFP基膜的热稳定性。EC/DMC溶剂增塑后所得单离子导体凝胶聚合物电解质（SIC-GPE）30℃离子电导率达3.4×10-5S/cm,锂离子迁移移数（LTN）高达0.97,并具有良好的电化学稳定性和电池性能。
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