海泡石负载与晶面调控纳米TiO2及其光催化性能研究

来源 :中国建筑材料科学研究总院 | 被引量 : 4次 | 上传用户:njxgfd
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开发高效、廉价、稳定的光催化材料是光催化技术得以广泛应用的基础和核心。TiO2由于高化学稳定性、耐化学污染物和环境友好性等优点而被广泛研究。然而,宽带隙、易聚集、电子-空穴对高复合以及悬浮于溶液中难回收限制了其应用。本论文基于强吸附性海泡石为载体,负载高活性TiO2纳米晶形成TiO2/海泡石复合材料。海泡石负载解决纳米TiO2固液难分离及聚集问题;其辅助晶面调控协同增效下可促进电子-空穴分离;通过表面等离子体共振(SPR)效应进一步优化可见光催化性能。同时,研究材料化学组成、元素价态、孔结构及形貌等与催化性能的构效关系,探讨光降解机理。本论文主要研究内容如下:(1)以改性海泡石(MS)为载体,水解沉淀法制备微介孔结构TiO2/海泡石(TiMS)复合材料。研究了煅烧温度、TiO2/MS重量比、甲醛初始浓度、环境湿度等因素对TiMS降解HCHO的影响。证明了海泡石负载能改善TiO2的光催化效率和稳定性,探讨了TiMS吸附和光催化降解HCHO协同增强机制。(2)基于海泡石负载和晶面调控的思路,以一步溶剂热法合成{001}和{101}面共同暴露的单晶TiO2/海泡石复合凝胶(TiSG)。研究了CTAB含量、溶剂热温度/时间、醋酸含量等对TiO2晶面暴露及形貌的影响,提出了TiSG可能形成机制。CTAB为晶面调控剂与高活性(001)面强烈结合,缓解热力学有利的(001)面生长,通过调控<001>和<101>方向的生长速率获得去顶双锥体TiO2单晶。海泡石纤维通过交联机理发生自组装,形成层状纤维网络结构,进而凝胶化形成三维(3D)复合凝胶。TiSG与TiO2、P25相比具有更高催化活性,这归因于3D凝胶结构有利于光的折射和反射,显著改善光的利用率;(001)和(101)面的晶面异质结促进了电子-空穴对有效分离;海泡石负载增大比表面和吸附能力。(3)通过溶剂热法控制钛源和醋酸浓度,制备高活性介晶TiO2/海泡石复合材料。介晶TiO2是由[001]取向的锐钛矿纳米单晶自组装而成。调控反应时间、海泡石含量等参数,优化其光催化性能。阐述甲基橙(MO)和亚甲基蓝(MB)光降解机制的差异,这与材料表面带电荷情况和光催化过程中关键活性物种有关。(4)为优化可见光催化性能,采用矿物负载辅助SPR效应制备一种新型三元Ag修饰的TiO2/海泡石(AgTiS)复合材料。与TiO2、P25、海泡石和TiO2/海泡石相比,AgTiS具有增强的可见光催化活性。降解动力学表现伪一级行为。空穴和超氧自由基是光降解MO的关键活性物种。基于海泡石和Ag作用,探讨AgTiS在促进可见光捕获及改善光生电荷分离效率方面的增强机理。
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