膨胀石墨负载纳米铁对废水中U(VI)的去除特性研究

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核能的广泛应用导致了铀矿冶工业的持续发展,进而产生了大量的含铀放射性废水,对自然环境造成了较大的潜在威胁。因此对含铀废水进行处理的研究成为科研热点。  本研究以膨胀石墨为载体,Fe(NO3)3为前驱体,通过浸渍-还原-煅烧法制备膨胀石墨负载纳米零价铁(NZVI/EG)复合材料,并根据对U(VI)的去除效果找到最佳原料配比。再分别以膨胀石墨和NZVI/EG作为吸附剂,去除铀污染废水中的U(VI),通过一系列静态吸附实验,研究了初始 pH、吸附剂投加量、U(VI)初始浓度、温度以及吸附时间对两种吸附剂去除U(VI)效果的影响,并以热力学模型和动力学模型拟合吸附过程来研究它们的吸附特性;采用BET比表面积测试、扫描电镜、X射线能谱分析、X射线衍射分析以及红外光谱分析等表征手段探究吸附剂对 U(VI)的去除机理。  膨胀石墨对U(VI)的去除试验表明:膨胀石墨吸附U(VI)的最佳pH为6.5,在温度为30℃,投加量为2.0 g/L,U(VI)初始质量浓度为10 mg/L时,对U(VI)的去除率达到98.98%,反应在4h达到平衡。Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型较好地拟合了吸附过程,30℃时饱和吸附量为27.03mg/g;热力学分析表明膨胀石墨对U(VI)的吸附是自发的放热反应。比表面积测试、扫描电镜、X射线能谱与傅里叶红外光谱分析结果表明,膨胀石墨对U(VI)的吸附以物理吸附为主,表面官能团起辅助作用。解吸实验证明膨胀石墨是可重复利用的吸附剂。  NZVI/EG对 U(VI)的去除试验表明:原料中铁与碳的投加配比Fe:C=1:0.75时,对U(VI)铀最佳去除效果;NZVI/EG在pH=4~7时的废水中均有较高去除率,且pH=4效果最佳;在温度为30℃,投加量为1.0 g/L,U(VI)初始质量浓度为10 mg/L时,吸附平衡时间在4h左右,去除率能达到98.87%;Langmuir吸附等温模型和二级动力学方程能很好地模拟吸附过程,30℃时,NZVI/EG理论饱和吸附量为67.11mg/g;热力学分析表明NZVI/EG对U(VI)的吸附是一个以吸热反应为主的过程;比表面积测试、扫描电镜、X射线能谱、X射线衍射分析等表征手段证明,纳米零价铁成功负载于膨胀石墨表面,NZVI晶型稳定,能将铀吸附在材料表面,去除的机理可能有物理吸附、还原沉淀以及U(VI)与铁的腐蚀产物发生共沉淀等。
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