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随着全球气候变暖问题的日益加剧,燃煤电厂CO2排放量的控制成为温室气体减排的重中之重。O2/CO2燃烧技术被认为是最有前景的技术之一,在回收CO2的同时,还能减少SO2和NOx的排放。但是,由于CO2后处理的严格技术要求和NOx的严重危害性,如何经济有效的对O2/CO2燃烧中产生的NOx进行深度脱除,是该技术发展需要解决的一个主要问题,而再燃脱硝将是一种有效的选择。
本文在O2/CO2气氛下进行再燃实验,并通过数值模拟对再燃还原NOx的机理进行探索。实验主要研究了再燃气成分组成、不同气氛和工况参数对再燃还原NO的影响,模拟则主要分析了一些关键组分和重要基元反应对脱硝率的影响。
实验在自行设计搭建的小型实验台上进行。烟气采用模拟烟气,气体再燃燃料包括CH4、H2、CO以及它们的混合物,烟气与再燃气预先混合后再通入管式电炉反应器,通过测量反应器前后NO浓度的变化来确定再燃还原NO的效果。研究结果表明:各单个组分在最佳再燃条件下的脱硝率按CH4、H2、CO的顺序依次降低。CH4在温度低于1000℃时,O2/CO2气氛下的脱硝率高于空气气氛,随温度升高其脱硝率逐渐降低并低于空气气氛;H2和CO在O2/CO2气氛下的脱硝率则始终高于空气气氛。CH4在O2/CO2气氛下的脱硝率随温度升高呈先增加后减小的趋势,并且1000℃为最佳反应温度,而空气气氛下的脱硝率则始终为递增趋势;H2在两种气氛下的脱硝率都随温度升高呈增加趋势,并且在1000~1100℃时增幅最大;CO在温度低于1100℃时对NO几乎没有还原作用,只有在高于该温度时才有一定的脱硝能力。停留时间延长时,脱硝率均呈现先增加后平缓的趋势。平衡比在一定范围内增加时,脱硝率呈递增趋势,而平衡比过大则使脱硝率趋于平缓。多个组分同时存在时,H2对CH4的影响和CO对H2的影响因反应温度而不同,而CO对CH4再燃均为不利影响。
最后,利用CHEMKIN软件对再燃过程进行数值模拟。模拟结果与实验结果基本相符,并且通过敏感性分析揭示了CH4、H2、CO再燃过程中一系列关键组分和重要基元反应对脱硝率的影响,这表明所建立的物理模型、采用的反应机理以及相关简化处理的方法是切实有效可行的。