缓慢的氧还原反应阻碍了燃料电池,金属-空电池等绿色能源转换和储存装置的大规模应用。高效、稳定、廉价的氧还原催化剂材料是解决这一问题的关键。过渡金属氮掺杂碳材料(M-N-C)被认为是最有希望的传统贵金属氧还原催化剂的替代者。虽经近几年的快速发展,但在催化活性和稳定性方面仍然与贵金属催化剂存在很大的差距,尤其是在酸性介质中。另一方面,M-N-C具体的氧还原催化机理仍存在争议。目前广泛认同的活性位点包括:M-N-C,M-Nx,MNx和MCx等,活性位点的种类,密度及其相互作用决定了催化活性的高低,而这些因素都与前驱体的选择息息相关。本论文以2,6二氨基吡啶为前驱体,设计合成了多种含氮聚合物,制备出一系列具有高效氧还原催化活性的氮掺杂碳基非贵金属以及非金属氧还原催化剂。研究内容主要包括以下三个方面:(1)以2,6二氨基吡啶和2,6二乙酰基吡啶为前驱体,通过分子水平设计合成双亚胺金属基络合聚合物,经热裂解过程等处理过程,制备出高效,稳定的M-N-C氧还原催化剂材料,该材料具有富含多级孔自支撑结构并且N,Fe的掺杂量高达4.04 wt0%和18.4wt%。同时该材料内含有大量的Fe-Nx,以及高度分散的纳米/亚纳米尺寸的氮化铁,碳化铁粒子。该催化剂表现出优异的氧还原催化活性,尤其在酸性条件下,与商用Pt/C催化剂性能相当,并且有更高的稳定性。(2)2,6二氨基吡啶为自聚合反应单体,分别以氢氧化铁和Fe3+为金属前驱体得到成分能相近,结构不同的两种催化剂材料:1,高度分散的亚纳米尺寸的氮化铁,碳化铁粒子修饰的三维多孔结构的氮掺杂碳材料,2,颗粒尺寸为10-50nm的氮化铁,碳化铁颗粒修饰的氮掺杂类石墨烯材料。并对两种催化剂的不同之处进行了深入的分析比较。试验证明高度分散的亚纳米碳化铁和碳化铁对催化剂的最终还原性能起着关键性作用。(3)2,6二氨基吡啶为聚合反应单体,以过硫酸铵为引发剂发生聚合反应,经高温热解一步合成氮硫共掺杂非金属氧还原催化剂材料,在酸性和碱性介质中均表现出优良的氧还原活性。通过本论文的工作,为非贵金属氧还原催化剂的设计和合成策略,以及催化机理提供了新的见解。