【摘 要】
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在我国,华北和西北地区地下水氟超标最为严重,严重阻碍了该地区人民生活质量的提高。因此,有必要研究饮用水中去除氟的有效方法。吸附法因具有除氟效率高,操作简易和经济效益好等优势,在众多除氟方法中脱颖而出,被认为是目前最具潜力的除氟方法。研究发现双金属复合氧化物相比单金属氧化物对氟的去除效果更好,但是金属氧化物在常态下呈细小粉末状,具有在反应过程中易团聚,难回收的缺点。本研究将含有大量活性官能团的纤维素
【基金项目】
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陕西省自然科学基础研究计划项目（2020JQ-347）；
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在我国,华北和西北地区地下水氟超标最为严重,严重阻碍了该地区人民生活质量的提高。因此,有必要研究饮用水中去除氟的有效方法。吸附法因具有除氟效率高,操作简易和经济效益好等优势,在众多除氟方法中脱颖而出,被认为是目前最具潜力的除氟方法。研究发现双金属复合氧化物相比单金属氧化物对氟的去除效果更好,但是金属氧化物在常态下呈细小粉末状,具有在反应过程中易团聚,难回收的缺点。本研究将含有大量活性官能团的纤维素、氧化石墨烯复合形成载体（CG）,负载双金属氧化物制得Fe-Ce@CG复合物,以解决上述问题,为水体中氟的去除提供了一种新思路。研究内容及主要成果如下:（1）通过共沉淀法制备了Fe-Ce@CG复合物并对其进行了多种表征,结果显示,Fe-Ce@CG复合物的比表面积和孔径大小相比CG复合物明显降低。能谱的结果证明Fe和Ce成功地被负载在了载体上,检测出的Ce:Fe原子比例为1.2:1。通过扫描电镜看到Fe-Ce@CG复合物表面凹凸不平,有较短的类似簇状结构的凸起,孔隙分布较为均匀,通过投射电镜可见多层薄片状结构并存在镂空细长小孔,且中间附带着直径约50 nm的含Fe、Ce的金属氧化物。（2）本研究通过一系列实验,研究了各种因素对吸附效果的影响。可知,Fe-Ce@CG复合物用于处理氟离子浓度为10 mg/L的含氟水时,投加量为1.0 g/L、反应p H值为3.0时,吸附效果达到最佳,吸附容量为9.2 mg/g,p H值为7时,吸附容量为6.8mg/g。这是因为质子化导致的静电吸引使吸附剂在酸性条件下的吸附容量大于碱性和中性。阴离子对氟离子的吸附起抑制作用,SO42-、HCO3-、PO43-的抑制作用较为明显且影响依次增大。（3）Fe-Ce@CG复合物再生性能良好,使用5 wt%的Na OH溶液作为脱附剂,再生四次后仍保留80%的吸附容量。Fe-Ce@CG复合物的稳定性能良好,在不同p H条件下的金属浸出浓度均小于8μg/L。使用Fe-Ce@CG对西安市某村采集的氟超标井水的除氟效果良好,处理后井水的氟浓度达到了国家限定标准,可知所用吸附材料具备良好的实际应用前景。（4）Fe-Ce@CG复合物与伪二阶动力学模型拟合程度更高,吸附主要为化学吸附;与Freundlich模型拟合程度更高,吸附为多层吸附;吸附热力学拟合出的ΔG0小于0,ΔH0、ΔS0均大于0,吸附反应为自发吸热反应,且吸附剂对氟离子具有较强的吸引力。（5）通过吸附前后Fe-Ce@CG复合物的XRD、FT-IR、SEM、EDS表征结果对比分析,提出了Fe-Ce@CG复合物可能的除氟反应机理。p H值在2-6范围内,反应机理为配体交换和静电吸引,而p H值在7-12范围内,反应机理为配体交换,且Ce（Ⅲ）在配体交换中起主要作用。
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