【摘 要】
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自然界中矿物与微生物之间的电子传递过程对地表污染防治修复具有重要意义。基于土壤微生物燃料电池（SMFC）和环境矿物学理论,构建开发新型有机污染土壤修复系统,是实现土壤环境绿色高效生态可持续原位修复的新途径。本研究以新型系统修复苯酚污染土壤为研究目的,分别构建太阳能电池（SC）耦合的新型光驱动SC-SMFC系统和天然赤铁矿（NH）掺杂土壤基质的NH-SMFC系统。基于体系中苯酚的降解过程及其反应动力
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自然界中矿物与微生物之间的电子传递过程对地表污染防治修复具有重要意义。基于土壤微生物燃料电池（SMFC）和环境矿物学理论,构建开发新型有机污染土壤修复系统,是实现土壤环境绿色高效生态可持续原位修复的新途径。本研究以新型系统修复苯酚污染土壤为研究目的,分别构建太阳能电池（SC）耦合的新型光驱动SC-SMFC系统和天然赤铁矿（NH）掺杂土壤基质的NH-SMFC系统。基于体系中苯酚的降解过程及其反应动力学过程,研究了不同优化条件下SC-SMFC系统和NH-SMFC系统修复有机污染土壤的性能差异和微生物电化学性能,揭示光驱动赤铁矿-微生物协同强化有机污染土壤修复过程的机制。具体研究内容如下:（1）查明了不同电压新型光驱动SC-SMFC系统对苯酚降解的动力学过程。不同电压太阳能电池能量匹配实验表明,2.0 V SC-SMFC系统能够以0.407 d-1的最大一级反应动力学常数(Kmax)促进80μg/m L苯酚的降解。苯酚浓度梯度实验表明,2.0 V SC-SMFC系统能够有效修复苯酚污染浓度为320μg/m L的土壤。苯酚循环降解实验表明,2.0 V SC-SMFC系统具有较高稳定性。（2）探究了不同电压新型光驱动SC-SMFC系统的电化学性能。极化曲线和功率密度曲线显示,2.0 V SC-SMFC系统具有较低的系统内阻,最大功率密度(Pmax)11.941 m W·m-2。电极电势曲线表明,2.0 V SC-SMFC系统具有最大的电势差,有利于系统对苯酚的快速降解。电化学阻抗（EIS）表明,SC-SMFC系统的电荷转移内阻的比例仅为15%,远低于SMFC系统的25%。经过电压优化后的系统具有良好的电化学性能因而显示高效率的苯酚降解。（3）明确了不同含量和粒径天然赤铁矿对SMFC系统中苯酚降解动力学过程和电化学性能的影响。在天然赤铁矿含量优化实验中,含20%（w/w）1.5 mm赤铁矿的SMFC系统对苯酚降的Kmax为0.335 d-1和Pmax为2.467 m W·m-2。在粒度优化实验中,含2.0 mm粒径赤铁矿的SMFC系统对苯酚降解的Kmax为0.816d-1和Pmax为2.889 m W·m-2。苯酚紫外-可见吸收光谱表明,系统内苯酚物质随着时间在不断被降解。（4）揭示了光驱动赤铁矿-微生物协同强化有机污染土壤修复过程及其耦合作用机制。在新型光驱动SC-SMFC系统中,不同电压SC-SMFC系统对苯酚的降解速率不尽相同,但显示明显的促进作用,主要机制在于SC-SMFC系统具有更负的阳极电位和更大的电势差,有利于生物膜形成和胞外电子转移,同时电场驱动内阻离子转移,降低内部电阻,提高系统电化学性能。赤铁矿掺杂SMFC系统一方面能提高土壤的孔隙度,增加土壤电导率,另一方面能作为土壤微生物胞外电子受体,弥补土壤中电子受体不足的缺陷,提高系统的电化学性能和苯酚的降解效率。
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