活性炭负载纳米零价铁去除水中含氧酸盐的研究

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溴酸盐和高氯酸盐是水中常见的两种含氧酸盐,因其潜在致癌性和甲状腺干扰效应而被广泛关注。加之其溶解度高和吸附性低,使得其主要通过水体系统或以水为介质危害环境和人类。水与生命活动息息相关,研究水环境中高氯酸盐和溴酸盐具有重要意义。本文采用活性炭负载纳米铁(n ZVI-GAC)去除水中的溴酸盐和高氯酸盐,结合纳米零价铁比表面积大、反应活性高、强还原性的特点以及活性炭的吸附性能,高效节能地降解水中的这两种易流动的含氧酸盐。本文根据水处理理论,运用实验手段,采用浸润法制备出了Fe(II)-GAC材料,并利用Na NH4还原法制备得到负载型纳米零价铁n ZVI-GAC材料。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和红外光谱(FITR)等对其结构和官能团进行表征。在溴酸盐与高氯酸盐单组份情况下,考察分析了n ZVI-GAC去除溴酸盐与高氯酸盐的影响因素;在其双组份实验的条件下,分析了p H值、温度对含氧酸盐降解的影响,并探讨了溴酸盐与高氯酸盐之间的相互影响。在上述研究的基础上,对n ZVI-GAC去除溴酸盐和高氯酸盐的反应动力学和反应产物以及去除机理进行了详细分析。研究结果表明:1.亚铁离子及纳米零价铁离子分别以不同的形态分布在活性炭表面,n ZVI-GAC成功负载了α-Fe,活性炭的引入阻止了铁纳米颗粒间的接触及氧化,而且增加了纳米零价铁颗粒的分散度,从而增大了n ZVI-GAC的比表面积以及活性位点。2.溴酸盐与高氯酸盐单组份实验时,相比于Fe(Ⅱ)-GAC,n ZVI-GAC对溴酸盐和高氯酸盐的去除率显著提高,且溴酸盐被n ZVI-GAC完全降解;在活性炭负载的纳米零价铁含量为0.893%~3.633%时,随着含量的增加,溴酸盐的降解效率加快,效果越好。但在纳米零价铁含量为0.893%~2.422%时,高氯酸盐的去除率随铁含量的增加而增加,当负载铁含量为2.422%时,具有最高的去除率85%,当负载纳米零价铁的含量大于1.969%时,水中析出的铁离子浓度显著增加,造成对环境的二次污染。对于不同的溴酸盐与高氯酸盐初始浓度,溴酸盐与高氯酸盐达到吸附平衡时,最大吸附容量分别为28mg/g和16mg/L。溶液的初始p H值越低,越有利于n ZVI-GAC对溴酸盐的降解;而在p H=5时,高氯酸盐达到最高的去除率86%。水中共存离子的存在一定程度上都会抑制n ZVI-GAC去除溴酸盐及高氯酸盐,随着共存离子浓度的增加,抑制作用增大,而且对溴酸盐和高氯酸盐的抑制作用大小排序为:PO43->CO32->NO3->Cl-。3.溴酸盐和高氯酸盐在水中共同存在时,酸性条件有利于溴酸盐的降解。在温度为25℃时,溴酸盐的达到最高去除率94.8%。当p H=7时,高氯酸盐的去除率最高且为80%,中性条件有助于对高氯酸盐去除。在温度为15℃时,高氯酸盐的去除率为60%,在温度为55℃时,高氯酸盐具有最高去除率为85%,因此,温度的提高有助高氯酸盐的降解。4.n ZVI-GAC对溴酸盐和高氯酸盐的去除实验均符合准一级动力学;n ZVI-GAC去除溴酸盐及高氯酸盐的机制包括吸附和还原两种机制,n ZVI与GAC之间具有明显的协同作用,该作用促进了n ZVI-GAC对溴酸盐和高氯酸盐的降解,且n ZVI-GAC去除溴酸盐和高氯酸盐的产物为无毒的溴离子和氯离子。
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