简易填埋场壤中流污染特性及其难降解有机物脱除技术研究

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随着乡村振兴战略的提出与稳步实施,生态文明建设和农村人居环境整治成为打造美丽乡村的必要工作内容。在村镇水土环境污染中,简易填埋场是重要的点源之一,目前我国村镇地区简易填埋场已有2万余座,然而鲜有人探索村镇小型、分散式简易填埋场的污染情况,也未有研究者关注过简易填埋场对壤中流的污染并提出相应修复措施。在此背景下,本研究开展了村镇山地丘陵地区简易填埋场摸排调研工作,对选定的典型简易填埋场进行了为期1年的水质跟踪监测;并采用共沉淀法开发了含氧空位的镁掺杂四氧化三铁催化剂,将其应用到混凝沉淀-过硫酸盐高级氧化体系中,研究其对简易填埋场壤中流中难降解有机物的去除效果及修复机理。主要研究结果表明:(1)即使停止服役近20年,简易填埋场依然会向壤中流释放大量污染。污染物以有机物和氮为主,呈季节变化规律,化学需氧量(Chemical Oxygen Demand,COD)在144.23~360.57 mg·L-1范围内。水质呈高度腐殖化,且其中存在57种难降解的痕量有机物,而具有致癌性、生殖毒性及美国环保局EPA优先控制的污染物达15种。壤中流总氮为20.61~290.25 mg·L-1,且以有机氮为主(54.24%),硝态氮次之(33.28%),亚硝氮和氨氮仅占12.48%。可见,简易填埋场壤中流是一种低C/N废水,且具有难降解特性。(2)壤中流会与周边水体交互,将填埋场点源污染输送至广阔的面源。对简易填埋场下游1 km以内地下水、地表水开展采样检测,发现它们的紫外-可见吸收光谱和三维荧光光谱特性与壤中流类似,指示污染具有同源性。此外,地下水COD为10.05~12.47 mg·L-1,未达到《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)要求,地表水总氮为3.83~18.34 mg·L-1,存在富营养化风险。(3)简易填埋场壤中流中含大量悬浮颗粒物且胶体平均粒径为286nm,宜选用混凝沉淀-过硫酸盐高级氧化体系实现难降解有机物去除。混凝沉淀阶段,选用聚合氯化铝(Polyaluminum Chloride,PAC)作为混凝剂,投加量为1.0g·L-1时,COD去除率为43.27±2.19%,混凝出水水样澄清透明,可有效减轻后续过硫酸盐高级氧化阶段的处理负荷。(4)共沉淀法合成的Mg-Fe3O4催化剂具有良好的反尖晶石晶体结构,通过Mg掺杂的方式可以去除Fe3O4中部分与Fe原子连接的O原子,从而形成氧空位,提高电子传递效率,增强Fe3O4对过硫酸盐的活化效果,提高难降解有机物的降解率。(5)过硫酸盐高级氧化体系的最优试验条件为:催化剂Mg掺杂量为10%、催化剂投加量为1.03 g·L-1、过硫酸盐投加量为13.47 mmol·L-1。中试试验验证了混凝沉淀-过硫酸盐高级氧化体系在该试验条件下对中性p H的壤中流原水COD去除率达93.29±1.48%,且催化剂在循环使用6次后,体系对COD去除率依然维持在80%以上。处理后的壤中流中难降解有机物种类由57种降低至9种,腐殖化程度明显降低,分子量在0.5~2k Da的难降解有机物被降解为分子量<0.5k Da的无机物、脂肪烃类化合物。本研究探析了山地丘陵地区简易垃圾填埋场周边壤中流污染特性,明确了对山地丘陵地区简易填埋场壤中流修复的必要性;针对壤中流中难降解有机物并结合壤中流水质特性,提出了混凝沉淀-过硫酸盐高级氧化体系,创新性地在Fe3O4催化剂中引入了氧空位,提高了难降解有机物的去除效率,验证了该体系的可行性及实用价值。这些研究结果为山地丘陵地区简易填埋场壤中流修复提供了基础数据和技术支持,对整治农村人居环境、开展村镇社区环境修复具有重要意义。
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