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亚胺及其衍生物作为一类重要的纺织化学品,可用作荧光颜料以及锦纶、维纶等合成纤维的染色剂。传统的亚胺合成方法一般都涉及高活性的反应物和环境不友好的催化剂,导致反应过程高污染,且产物成分复杂、分离纯化困难。另一方面,聚酯纤维已成为使用最广泛、丢弃最严重的纺织品材料之一。目前,绝大多数废旧聚酯纺织品通过填埋或焚烧处理,造成了严重的资源浪费和环境污染。因此,其资源化利用程度亟需提高。利用和发展各类新材料和新技术在解决环境污染、能源短缺和化学品绿色合成等领域的应用,已成为一个重要的科学问题。本课题拟以不同形貌或官能团修饰的石墨相氮化碳（g-C3N4）为结构基元,采用多种方法制备g-C3N4基复合催化剂,并研究其在可见光下高选择性绿色合成亚胺、绿色合成亚胺协同产氢的双功能性和重整聚酯纤维制氢的性能。通过研究催化剂的化学组成、微观结构等对光催化性能的影响,总结相关规律。结合核磁共振波谱、高分辨质谱以及活性物种捕获实验,研究其光催化反应机理。本论文的研究结果表明g-C3N4/MOF复合光催化剂能用于纺织化学品的绿色合成和废旧纺织品的再利用等领域。全文包含以下四方面工作:1.以三聚氰胺和三聚氰酸为原料,采用煅烧和光还原法制备了非贵金属Ni负载的g-C3N4空心球。考察了Ni负载量对可见光催化氧化苄胺制备亚胺和重整聚酯纤维制氢催化性能的影响。研究结果表明镍有助于光生电子-空穴的分离和电荷的快速传输,从而提高其光催化活性。Ni负载g-C3N4空心球的最佳重整制氢速率为15.0μmol·g-1·h-1;光照5 h后,苄胺的最佳转化率为61.3%,是纯g-C3N4空心球的2.4倍,且选择性>99%。通过考察不同取代基苄胺的转化率和选择性,验证了Ni负载的g-C3N4空心球光催化氧化苄胺制备亚胺的反应普适性和高选择性。利用（E）-蒽-10-基-N-（蒽-10-基亚甲基）亚胺染料对涤纶织物进行染色,发现上染率和色牢度性能良好,表明其具有作为分散染料的潜力。结合活性物种捕获实验、高分辨质谱和核磁共振波谱表征结果,提出了Ni负载的g-C3N4空心球光催化氧化苄胺制备亚胺和重整聚酯纤维制氢的反应机理。2.作为一种典型的MOF半导体,Uio-66-NH2具有高比表面积、高孔隙率和可见光响应的特点,同时又具有良好的热稳定性。本章采用退火法制备了g-C3N4/Uio-66-NH2异质结。通过研究复合比例等因素对氧化苄胺制备亚胺和重整聚酯纤维制氢催化性能的影响,揭示了高温下形成的两相紧密界面在光催化反应中的重要作用。在可见光照射下,异质结的最佳制氢速率为23.3μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的1.7倍;在可见光照射5 h后,苄胺转化率为51.5%,分别是g-C3N4和Uio-66-NH2的3.2和9.2倍。基于电化学阻抗谱、瞬态光电流响应、荧光光谱和活性物种捕获实验等表征结果,提出了选择性氧化苄胺生成亚胺的反应机理。3.采用原位沉积法制备了g-C3N4纳米管/Uio-66-NH2复合光催化剂。g-C3N4纳米管和Uio-66-NH2的复合有利于光生电子-空穴对的分离和可见光吸收的增强。复合光催化剂重整聚酯纤维的最佳制氢速率为41.9μmol·g-1·h-1,是g-C3N4的1.3倍。光照5 h后,苄胺的最佳转化率为58.9%,分别是g-C3N4和Uio-66-NH2的3.4和10.5倍,选择性>99%。电子顺磁共振谱和活性物种捕获实验均表明·O2-是苄胺氧化的主要活性物种,结合苄胺氧化过程中间体的高分辨质谱表征结果,提出了选择性氧化苄胺的光催化反应机理。研究结果展现了g-C3N4/MOF光催化剂在纺织化学品绿色合成和重整聚酯纤维制氢领域的潜在应用价值。4.通过重氮化反应将苯甲酸接枝在g-C3N4纳米管上,采用共价键结合的方法构建g-C3N4/Uio-66-NH2复合光催化剂,并将其用于可见光催化选择性氧化苄胺和产氢的协同反应、重整聚酯纤维制氢等研究。在最优条件下,苄胺的转化速率为707μmol·g-1·h-1,约为g-C3N4和Uio-66-NH2的3.9和18.1倍;协同产氢速率为575μmol·g-1·h-1,约为g-C3N4和Uio-66-NH2的3.5和18.5倍。通过考察苄胺的不同取代基对光催化活性的影响,验证了光催化协同反应的普适性和高选择性。以分散在碱性溶液中的聚酯纤维为底物,复合催化剂的最佳制氢速率为58.6μmol·g-1·h-1。实验结果表明共价键合更有利于g-C3N4和Uio-66-NH2之间的π电子离域化和光生电子-空穴对的分离。结合活性物种捕获实验、高分辨质谱和核磁共振波谱表征结果,提出了光催化产氢协同氧化苄胺反应和重整聚酯纤维制氢的反应机理。这是目前为数不多的g-C3N4/MOF作为双功能催化剂用于光催化制备有机化学品协同产氢的例子,显示了合适的光催化剂能够将光能充分转化为化学能,未来有望在绿色合成纺织化学品的同时,生产清洁能源。研究结果也表明光催化技术能在温和条件下将来源丰富的废旧纺织品转化为氢能和小分子有机化学品,具有潜在的应用前景。