Fe-MOF的修饰改性及其在光催化苯甲醇氧化反应中的应用研究

来源 :湖南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiangguoliang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
MOFs(金属有机框架)是一类结晶多孔材料,由于其具有孔隙率高、结构多样、化学组成可控等特性而在一些领域为相关学者所熟知。金属节点和有机配体构成的多孔框架使其不仅容易进行功能化修饰,提供丰富的金属活性位点,而且对于外部的光照射产生响应。这些特征为MOFs材料应用到光催化反应创造了得天独厚的条件。在众多MOFs基光催化剂中,Fe-MOF由于具有原材料低廉、良好的稳定性、适当的价带位置、可充当路易斯酸的不饱和Fe金属配位中心,以及良好的可见光吸收等优势而引起科学家的广泛关注。初级醇和次级醇选择性氧化为相应的醛和酮是一类重要的反应。在本论文中,以Fe-MOF(MIL-53(Fe))为研究对象,描述了MIL-53(Fe)的合成以及修饰改性,通过与其他传统半导体进行耦合提高Fe-MOF的光催化活性,并将合成的复合材料应用到光催化苯甲醇选择性氧化反应中。同时,我们用XRD、FT-IR、XPS、SEM、TEM等表征技术对材料进行结构、组分、形貌分析;通过ESR、自由基捕获实验、莫特肖特基实验、瞬态光电流实验等手段对苯甲醇光催化氧化反应机理进行合理推测。
  本论文的主要研究工作及其创新点如下:
  1.采用原位刻蚀-再生长法合成具有紧密异质结的铁酸铋/MIL-53(Fe)纳米复合材料。通过部分破坏六方双锥体MIL-53(Fe)的外围结构,暴露出Fe-O键从而锚定了铁酸铋纳米片在MIL-53(Fe)表面进行生长。共有的Fe-O键使得铁酸铋/MIL-53(Fe)之间的异质结更加紧密,加速电子在两相界面之间的传递。更加粗糙的外表面将有利于可见光的吸收以及更多活性位点的暴露。合成的复合材料在苯甲醇光催化氧化反应中表现了较好的光催化性能:以乙腈作为溶剂,分子氧作为氧化剂,可见光照射作为能源驱动可达到最佳的苯甲醇转化率(58.5%)。同时还对苯甲醇光催化氧化反应机理进行了合理推测。
  2.为了进一步促进光生电子的转移,通过光化学还原法在MIL-53(Fe)的表面负载了一层Au纳米颗粒,再通过温和超声法在MIL-53(Fe)/Au表面上贴附一层WO3纳米片,形成MIL-53(Fe)/Au/WO3类三明治结构,进一步构建Z-scheme型异质结。在可见光照射下,MIL-53(Fe)产生的光生电子和WO3产生的光生空穴迅速在Au纳米颗粒上发生复合,使得MIL-53(Fe)上的光生空穴和WO3上的光生电子得到有效分离,从而有助于苯甲醇的光催化活化。Au在两相之间构成的局域表面等离子体效应和莫特肖特基结将有助于促进可见光的吸收以及电荷转移。所制备的MIL-53(Fe)/Au/WO3复合材料在苯甲醇光催化选择性氧化反应中表现了较好的活性和稳定性。同时,对于复合材料中可能存在的两种电荷转移机制给予了推测。
其他文献
摘要:生物教学是一门实践性极强的教学。如何开展创新教学模式,是生物教学者面临的重大问题。笔者在教学中,十分注重让学生积极参与植物栽培,通过百合种植等实践活动,激发学生学习兴趣,培养学生观察能力和思考能力。实践证明,这对生物教学大有裨益。  关键词:实践 创新教学 运用  中图分类号:G4 文献标识码:A  “纸上得来终觉浅,绝知此事要躬行”。生物学作为一门以实验为基础的科学,实践操作是学习生物
期刊
随着人类社会的不断向前发展,能源在社会生产生活中所发挥的作用越来越大,它带动着社会经济的高速发展,也给的人们出行带来了更多的便利。与此同时,我们也注意到传统化石能源在人们不断地开采之下日益枯竭,并且传统化石能源的大规模应用也带来了前所未有的环境污染问题。因此,研究出一种清洁可持续的新型能源来取代化石能源是一项关乎人类命运的课题。氢气(H2)被视作最有潜力替代化石能源的一种新能源,因为它具有能量密度高、清洁可持续的优点。近年来,电解水制备氢气是能源的储备和应用领域里面最热门的课题,研究人员致力于开发出高效的
摘要:在小学数学教学中我们可以看到学生之间存在着一定的差异,这是一种客观性,老师就需要根据学生的学习情况去开展有效教学活动,逐步调动学生的学习积极性,让学生主动参与其中。在进行教学的过程当中,我们就需要做到因材施教,针对不同层次的学生开展不同种类的教学,即要满足学生的智力、性格、兴趣与动机等方面的特性,又需要与当前教学现状进行有效结合,以更好的开展高质量教学活动,推动小学数学教学发展。  关键词:
期刊
聚丙烯(PP)是一种性能优良石油基工程塑料,产量巨大,但存在需消耗石油资源、难以降解、不能直接3D打印等问题。木塑复合材料(WPC)是发展迅速的可降解新材料,广泛应用于家具、包装、建材等行业。近年来熔融沉积成型(FDM)3D打印发展迅猛,但目前3D打印材料较少,成为了3D打印行业发展的瓶颈。开发聚丙烯基WPC、发展高附加值的FDM木塑材料具有较好的理论和应用价值。聚丙烯与木粉(WF)、木质素(L)性质差异大,WPC需对木粉、木质素进行改性,改善其相容性问题;而FDM打印材料需解决PP打印时易翘曲、打印困难
摘要:传统教学模式下,学生更依赖于教师学习知识、接受知识,久而久之,学生难以通过自我思考、自我探究解决英语问题,这显然不利于学生的全面培养。近年来,经济快速发展,社会不断进步,对小学英语高年级教学提出了更高的要求,其中培养学生英语的自主学习能力就是尤为重要的内容。基于此,就小学高年级教学中培养学生自主学习能力的策略进行详细分析。  关键词:小学高年级;学生;自主学习;思维策略  中图分类号:G4
期刊
钛酸锂材料作为商业化的负极材料,有优势同时也存在不足之处。其优势主要在于钛酸锂材料有稳定的充放电平台,因其充放电时结构变化不明显而拥有出色的循环稳定性。但是当作为负极材料使用时,由于电导率低限制了材料的大功率充放电性能。
  本研究工作中,采用在碳纳米管周围合成Ti-乙二醇聚合物,然后在LiOH/H2O中水解该聚合物的方法制备Li4Ti5O12(LTO)包裹的CNTs负极材料。这样合成的材料不但保留了原Li4Ti5O12材料的优越电化学特性,而且它的电子导电性和锂离子扩散性更好。材料具有更大的比容量
随着工业进程的快速推进,重金属离子废水排放引起的水污染问题在世界范围内引起了广泛关注。废水中的重金属离子具有降解困难、毒性强等特征,极易对人类健康造成严重危害,故急需开发环保高效的重金属污染修复技术。吸附法是一种经济有效、操作简易、后处理简单的治理技术。而吸附剂的选择是影响吸附处理效果的关键。利用生物质资源制备具有高吸附容量、良好再生性和生物相容性好的新型吸附剂,不仅可为废水处理和土壤修复提供新的
利用太阳能光解水制备氢气,将太阳能转化为化学能,直接向基础化工提供原料,是当前最有希望解决环境和能源问题的技术之一,高效光催化剂是该技术的关键。二硫化钼(MoS_2)是一种含有优良光电特性的p型半导体,具备适宜的能带位置、可见光响应及储存丰富等特性,已在有机物降解、固氮和二氧化碳转化等方面表现出较强的催化活性。但纯粹MoS_2块体的应用往往受限于光响应范围有限、电子空穴易复合和材料稳定性差等缺陷。
摘要:小学阶段作为学生初期形成良好美术学习意识、提高美术学科核心素养的关键时期,教学的重点不应受到传统教学模式的束缚、限制,反而应该放在重点培育学生的艺术修养和美术制作的创新能力、突出学生的课堂主体地位、改进教学方法上。  关键词:微课;小学美术;手工;教学  中图分类号:G4 文献标识码:A  引言  基于网络时代发展背景下,教育部将微课植入小学美术手工制作课教学中,不仅能打破以往沉闷的教学
期刊
苯甲醛类有机化学品作为工业上最常使用的芳香醛,广泛地应用于农作物、塑料添加剂等领域。但目前制备苯甲醛类有机化学品的方法大多存在成本高、污染严重以及目标产物选择性低等缺点。光催化技术因其绿色、经济、反应条件温和等特点受到学者的重视。硫化镉(CdS)是一种常见的半导体材料,其禁带位置完全满足光催化甲苯选择性氧化制苯甲醛的热力学要求。然而,单纯的CdS由于存在光生电子空穴对易复合和易光腐蚀等缺点,限制了其在光催化方面的应用。
  为解决上述问题,本论文采用调控形貌以及构建异质结的方法制备CdS复合光催化材