基于柱芳烃的吸附分离膜

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多孔分离膜在化合物的分离纯化和水处理领域应用广泛,先进膜材料的开发对于可持续发展具有重要意义。目前的功能性多孔分离材料有沸石、金属有机框架(MOFs)、共价有机框架(COFs)、多孔有机聚合物(POPs)等,但薄膜制备过程存在着加工困难、难以构筑自支撑薄膜等问题,应用受到极大限制。柱芳烃作为一种无孔自适应晶体,具有独特的芳环大孔结构和丰富的主客体作用,在吸附分离领域具有巨大潜力,其应用也受到了无法加工成膜的限制。为了解决该问题,本文以柱[5]芳烃为构筑单元,制备了基于柱芳烃的嵌段共聚物,并对其相分离、成膜及吸附分离性能进行了研究。本论文的正文部分包括以下两个部分:在第一部分工作中,采用不同于传统的修饰方法,在柱芳烃侧面引入双键,并控制RAFT聚合条件得到端炔基窄分子量分布的聚柱芳烃,进一步和叠氮端基修饰的聚二甲基硅氧烷(PDMS)形成不同聚合度的嵌段共聚物。使用核磁共振仪(NMR)、凝胶渗透色谱仪(GPC)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、热重分析仪(TGA)、差示扫描量热仪(DSC)、小角X-射线衍射(SAXS)、透射电子显微镜(TEM)、BET等温吸附等手段对其进行了表征。部分嵌段聚合物在热退火后形成了层状相和六方相,分别具有平行、垂直于膜的取向。在第二部分工作中,我们将具有相分离能力的嵌段共聚物通过热压和沉降-热退火分别制备了薄膜。其中,利用沉降-热退火方式可在多孔尼龙滤膜基底表面形成一层不足2微米厚的类似“钢筋混凝土”的聚合物膜,该结构极大地增加了薄膜的机械强度。以柱芳烃制备的薄膜具有均一、确定的孔尺寸,可通过主客体作用与客体分子结合,这也是首例基于柱芳烃的非共混多孔分离膜。经测试,该薄膜对水中亚甲基蓝具有95.5%的吸附率,薄膜吸附的亚甲基蓝可用甲醇完全洗去,进而实现薄膜的重复利用,循环六次后薄膜的吸附性能基本保持不变。
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