硅烷改性钛柱撑蒙脱石吸附降解阴离子染料研究

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蒙脱石价格低廉、存储丰富、环境友好,并具有天然的纳米结构以及诸多的独特性质,已被广泛应用于吸附去除水体污染物领域上。然而,蒙脱石的阳离子交换容量和层间距较小,用于吸附领域时,其吸附容量有限;另一方面,其表面具有亲水性,对疏水性的有机污染物吸附去除能力较弱。为克服上述不足,通常对蒙脱石进行改性,无机柱撑可以增大比表面积和层间域,有机硅烷改性则能够增强亲有机性。而采用两种方法进行复合改性去除水体污染物的研究相对较少,并对改性条件的探索不充分。因此,本论文采用多种有机硅烷对钛柱撑蒙脱石进行复合改性;探讨了多种反应介质的溶剂(环己烷、无水乙醇、甲醇)对最终改性产物的影响;综合运用XRD、ATR、TG-DTG、SEM以及比表面积与孔径分布等多种表征手段对改性机理进行了研究。并选择合适的硅烷化样品用于阴离子染料橙黄Ⅱ吸附实验,并对其吸附等温线分析进行探讨。本论文主要的研究结果如下:(1)反应溶剂的极性对不同离子型硅烷分子的嫁接影响较大,对于3-氨基丙基三乙氧基硅烷(阳离子型)改性钛柱撑蒙脱石样品,其硅烷嫁接量依次为Ti-Mt-M-A(4.59%)>Ti-Mt-E-A(4.12%)>Ti-Mt-C-A(1.72%),醇类体系更加有利于硅烷的负载;对于γ-巯丙基三乙氧基硅烷(阴离子型)改性钛柱撑蒙脱石样品,其硅烷嫁接量依次为Ti-Mt-C-M(3.75%)>Ti-Mt-E-M(2.7%)>Ti-Mt-M-M(2.22%);对于三甲基乙氧基硅烷(非离子型)改性钛柱撑蒙脱石样品,其硅烷嫁接量依次为Ti-Mt-E-T(2.4%)>Ti-Mt-M-T(1.58%)>Ti-Mt-C-T(1.38%)。(2)对于不同数量的乙氧基团硅烷改性钛柱撑蒙脱石,硅烷嫁接量大小为Ti-Mt-M-T(2.45%)>Ti-Mt-E-D(2.33%)>Ti-Mt-E-S(2.25%)>Ti-Mt-E-E(1.89%),乙氧基团越少硅烷嫁接量较大。对于不同电性硅烷种类改性钛柱撑蒙脱石,其硅烷嫁接量大小为Ti-Mt-E-A(4.12%)>Ti-Mt-E-M(2.7%)>Ti-Mt-E-E(1.89%),其带电基团与带正电的钛离子和带负电的片层之间存在静电相互作用,其扩散进入蒙脱石层间的驱动力要强于非离子型硅烷,因而离子型硅烷的嫁接量高于同等条件下的非离子型硅烷。(3)钛柱撑蒙脱石进行有机硅烷改性可以提高对阴离子型橙黄Ⅱ的吸附去除能力。其中Ti-Mt-E-A对橙黄Ⅱ的去除率高达96.7%。Ti-Mt、Ti-Mt-E-A、Ti-Mt-E-M、Ti-Mt-E-E样品吸附橙黄Ⅱ符合Langmuir吸附模型。
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