基于钴酸镍的复合物的合成及其电催化甲醇的性能研究

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当前能源问题已经成为一个亟待解决的问题。开发高效的能量转换和储存设备是非常有必要的。燃料电池就是这样一种高效的能量转换的设备,因为其可以直接将化学能转化为电能。而如何提高其阳极催化剂的催化效果,是目前研究的一个重点。本文通过合成以尖晶石双金属氧化物NiCo2O4为主体材料,采用不同的方法进行复合,并研究了将复合物作为阳极催化剂,测试其甲醇催化氧化时的活性。首先,采用微波水热的方法合成NiCo2O4,随后通过沉淀-还原的方法在NiCo2O4表面修饰具有良好分散性的Au纳米颗粒。SEM和TEM结果显示Au纳米颗粒的直径约为10 nm。并使用电化学方法研究了 Au/NiCo2O4复合物在甲醇催化氧化方面的性能。由于NiCo2O4纳米花状结构有利于扩散以及Au与NiCo2O4之间的协同作用,复合物在1 M KOH+0.5 M甲醇的溶液中电流密度达到135.9 mA cm-2,在500次CV循环之后,其电流密度衰减为初始值的94%。前面的一部分工作取得了较好的结果,但是由于这一过程是在玻碳电极上,通过材料的修饰而完成的。因此,在此过程中不可避免的要使用到粘结剂;且电极材料和电极之间也有一定的界面电阻。这些都限制了材料的性能。为了改变这一情况,我们采用在泡沫镍表面直接生长材料的方法,得到了在泡沫镍表面生长的NiCo2O4。该材料在1 MKOH+0.5M甲醇溶液中的电流密度达到153.6 mAcm-2,显然,其性能相比之前的修饰了 Au/NiCo2O4的电极要好。此外,我们进一步在泡沫镍表面生长的NiCo2O4表面又生长了一层NiFe-层状双金属氢氧化物纳米片,构建了核壳结构的复合物催化剂。其中作为核的NiCo2O4提供了电子通过的路径,而外部的壳层不仅仅是增大了比表面积,也增加了反应的活性位点,同时纳米片相互连通也提高了材料的稳定性。因此,复合物在1 M KOH+0.5 M甲醇的溶液中电流密度高达228.4 mA cm-2。通过以上实验说明,合理构建催化剂结构,不仅可以提高催化剂的性能,增加了稳定性,也降低了催化剂的成本,从而使直接甲醇燃料电池的商品化更进一步。
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