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有机-无机杂化三维钙钛矿因其优异的光电性能拥有了在太阳能电池和其他光电器件领域的广泛应用。然而,目前对于CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3钙钛矿的稳态光谱检测结果仍然差异巨大,此类材料晶格本征态的发光及其晶格内部光电过程的物理绘景,仍然需要进一步清晰描述。因此,本论文以CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3钙钛矿为研究对象,使用一种简单的室温缓慢挥发法生长出了高质量的块体单晶。采用X-射线衍射(XRD)和原子力显微镜(AFM)对样品进行了结构和形貌表征,并对其块体单晶和多晶薄膜进行了紫外-可见吸收、稳态和瞬态光谱测试,系统地研究了此类材料的光电性能,总结如下:CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3单晶的紫外-可见吸收光谱在810 nm和558 nm处拥有非常锐利的截止带边,光学带隙分别为1.49 eV和2.19 eV,均小于文献普遍报道的数值。多晶薄膜具有粗糙的表面和纳米晶粒的量子束缚效应,其吸收光谱上相应地体现了相对较低的吸收系数与具有量子束缚效应特征的激子峰。通过对单晶和薄膜进行稳态荧光测试,我们定义了可区分的体相态和表面态主导的发光峰。单晶的稳态光谱具有两个分量,分别代表了体相态主导的和表面态主导的发光:CH3NH3PbI3单晶的峰位分别在830 nm和783 nm,CH3NH3PbBr3单晶的峰位分别在577 nm和545 nm。较短峰位波长与常规薄膜样品的发光极为吻合,而长波峰位发光则对应于晶体体相发光的外输出。AFM形貌表征说明表面态发光来源于晶体重组后微小的不连续的结构,与多晶薄膜普遍报道相一致。体相态占据主导的发射峰位则是目前最长的波长值之一。通过表征不同发光峰的时间分辨的瞬态荧光衰减,我们界定了晶格体相与表面态对应的光生载流子动力学特征,并对得到的荧光衰减数据进行了完美的拟合,拟合完美度因子均非常接近理想状态的1.00。CH3NH3PbI3单晶的长组分荧光寿命达到了2.4μs,是目前基于同样瞬态荧光测试所得到的最长寿命,强度占比超过95%。缺陷诱导激发态淬灭所对应的最短荧光寿命组分占比不足1%,充分表明单晶内部具有相对更低的缺陷态密度。在同等条件下测得的表面态主导的荧光衰减,其载流子寿命和最长寿命所占强度比重都有所降低,这是晶体表面缺陷和重组造成的,说明表面态光生载流子动力学具有部分局域化的特征。在表面态更为丰富的多晶薄膜中,荧光寿命的急剧下降说明表面态主导的载流子局域化得到了进一步的强化。我们的研究为进一步探究钙钛矿材料的光伏潜能提供了理论与数据支撑。