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随着大数据、人工智能时代的来临,数据的计算效率和存储密度面临着巨大的挑战。类脑神经元计算和多阶数据存储是目前最为有效的方法,主要利用了存储材料的多阶光学性质。而作为广泛应用的光学存储材料,硫系相变材料无疑展现出巨大的应用潜力。因此,如何提高硫系相变材料的多阶光学性能,是目前急需解决的重要课题。本文从材料设计和激光辐照策略两个角度研究了硫系相变材料的微观结构演变以及多阶光学性能。具体如下:1.传统的元素掺杂技术虽然能够显著改变材料的性质,但是掺杂元素容易造成成分的偏析和流失,因此并不适用于高速、高频相变的硫系信息存储材料。本研究将高温高压下稳定存在的CuO纳米颗粒嵌入到硫系相变薄膜中,既改变了材料的微观结构,同时保证了硫系相变材料的完整性。本研究采用“沉积-退火”的方法制备了(CuO-GeTe)和(CuO-GeTe)/(GeTe)两种复合薄膜结构。结构测试和第一性原理模拟结果表明,非晶薄膜中Cu原子的存在促进了GeTe局部有序结构的形成。200°C和300°C退火后复合薄膜表面分别会形成颗粒状和针状的CuO纳米结构。在针状(CuO-GeTe)薄膜上沉积非晶态GeTe得到(CuO-GeTe)/(GeTe)双层复合薄膜结构,并用不同脉冲数的皮秒激光辐照。与纯GeTe薄膜相比,(CuO-GeTe)/(GeTe)晶化所需的脉冲数范围是50-1000脉冲,远远大于GeTe薄膜。这是因为(CuO-GeTe)层表面的CuO纳米颗粒嵌入到上层GeTe中,使GeTe层出现了结构梯度,有利于获得更多的中间态。在固定单脉冲能量,只改变脉冲数的情况下,这种(CuO-GeTe)/(GeTe)双层复合薄膜结构可以得到7阶光反射率态。2.提出一种新型的“两步法”激光辐照策略。第一步使用低能量激光辐照诱导薄膜不完全晶化,第二步对第一步中的激光辐照区域进行微观结构的调控。研究了激光中心距、输入能量、双脉冲间隔时间等激光参数对薄膜微观结构和光反射率的影响。研究发现,通过改变第二个脉冲的能量、中心距,可以得到较大的光学反射率区间。这是因为第一步的激光辐照向非晶态薄膜引入了大量的晶态-非晶态界面和局部有序结构。界面和局部有序结构使GST薄膜出现了结构梯度。在第二步激光辐照中,非晶态GST的晶化机制从单一的形核控制变成了形核控制和界面生长控制共存的晶化机制。在这两种晶化机制的共同作用下,可以得到更多的微观结构分布和光学中间态。基于这种激光辐照策略可以获得10阶光学反射态。本研究创造性地提出了一种新的纳米复合薄膜结构和激光辐照策略,并系统地研究了相应的微观结构、相变机理和多阶光学性能。本研究为硫系相变材料多阶性能的调控提供了全新的思路和理论铺垫。