形成环境与共存离子对DOM光致生成1O2的影响

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溶解性有机质(Dissolved organic matter, DOM)是自然水环境中重要的具有光化学活性的溶解性物质,是生态系统中重要组成部分。DOM可光致生成多种活性物种,’O2作为其中重要的一种,对许多污染物的光化学转化有重要作用。由于水环境的复杂性,很多因素(如DOM来源、酸碱性、离子类型和离子强度)会直接或间接的影响DOM的光化学属性,从而影响DOM光致产生1O2的能力。基于此,本论文采用模拟光化学实验,研究了来源于不同形成环境的DOM产生1O2的能力以及水中一些共存的离子对DOM产生102影响,为研究水中DOM光致生成1O2的规律,评价其对污染物的转化行为的影响提供理论基础。采用红外光谱、紫外-可见吸收光谱以及荧光激发-发射光谱(EEMs)对不同形成环境的DOM进行了表征,采用模拟光化学实验测定了不同DOM溶液产生1O2的浓度,计算了其量子产率。研究发现来自不同形成环境的DOM产生1O2的能力存在很大差别,陆源DOM产生1O2的能力较强,这主要与陆源DOM结构中芳香酮和醌类所占比例较高有关。本研究从27份土样中提取了DOM溶液测定了其’02的量子产率,研究结果表明这些DOM的1O2的量子产率也存在很大差别,从0.207%到2.49%,这主要与不同土壤的DOM组成及溶液中离子存在差异有关。共存的Fe3+、Cl-和pH对不同形成环境DOM产生1O2能力有显著影响。Fe3+与DOM可形成络合物,一定程度上影响了DOM的光化学性质。通过DOM类似物的光化学实验,推测Fe3+可与DOM芳香酮或醌类结构相互作用,从而降低其1O2量子产率。Cl-促进水源的PLFA和SRHA产生1O2的能力,但降低陆源的ESHA和SHA的1O2量子产率。ESHA的1O2量子产率随着溶液pH的升高而增大。本研究结果表明,对于陆源和水源的DOM, Cl-和pH等因素对其光致产生’O2的影响不同。
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