中温H2S固体氧化物燃料电池阳极和电解质的制备及性能研究

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针对固体氧化物燃料电池(SOFC)在高温及抗H2S方面的局限性,本文以中温H2SSOFC电解质和阳极材料为研究对象,采用多种现代分析方法系统研究了其基本性能,并筛选出合适的材料,探讨了将其组装成单电池的电催化性能。采用溶胶凝胶法制备了电解质Ce0.85Ca0.15-xSrxO2-δ (x=0,0.03,0.06)和Ce1-xSmxO2-δ (x=0.1,0.2,0.3)运用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和电导率测试对电解质材料的微观结构和电导性能进行表征。结果显示掺杂的Ce02基材料具有与Ce02相同的立方萤石结构。对于Ca、Sr双掺杂的电解质,Sr的掺杂比为0.3时电导率最大;对于Sm单掺杂的电解质,500℃以下Ce0.9Sm0.1O2-δ勺电导率最大,500℃以上Ce0,8Sm0.2O2-δ的电导率最大。由于单掺杂Sm的电导率较大,且电池测试温度在500℃以上,因此选择Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)作为组装单电池的电解质材料。采用柠檬酸燃烧法制备了不同掺杂量的Sm0.9Sr0.1Cr1-xFexO3-δ(x=0.2,0.5,0.8)。通过XRD、SEM和电导率等测试手段对阳极材料的基本性能进行表征。煅烧后得到的材料均具有典型的钙钛矿晶型,与电解质SDC化学相容性较好。材料的电导率随温度升高而增大;相同温度下,电导率随Fe含量的增加而增大。耐硫性随Fe含量的增加而降低。经综合分析Sm0.9Sr0.1Cr0.5Feo.503-δ (SSCF)可作为中温H2S SOFC的阳极材料。采用柠檬酸燃烧法制备了不同掺杂量的Yo.9Sr0.1Cr1-xFex03-δ(x=0.1,0.3,0.5)。利用XRD、SEM和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段研究了其在还原气氛下的稳定性。结果表明经还原处理后仅Yo.9Sr0.1Cr0.9Fe0.103.δ (YSCF)能捕捉空气中的氧维持晶格结构的稳定,且经硫化氢处理后仍能保持结构稳定。因此该材料适合作为中温H2S SOFC的阳极材料。以SSCF-SDC和YSCF-SDC分别作为阳极催化剂,SDC作为电解质,Ag作为阴极,组装成电解质支撑型的SOFC单电池SSCF-SDC/SDC/Ag和YSCF-SDC/SDC/Ag,在20ppm H2S、10%H2(平衡气为N2)气氛下测试其性能。600℃时电池SSCF-SDC/SDC/Ag的最大电流密度和最大功率密度分别为100.5mA·cm-2和34.04mW·cm-2电池YSCF-SDC/SDC/Ag的最大功率密度为90mA·cm-2,最大功率密度为14mW·cm-2
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