主(脱铝Y分子筛纳米腔)-客(Co,Mn和Co_x/Mn_x三核金属簇合物)纳米复合物催化剂高效催化环己烯环氧化反应(英文)

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采用模板合成法制备了在脱铝Y分子筛纳米腔中含有Co,Mn,和Co/Mn混合物的三核金属簇合物的复合物催化剂,包括[Mn3(O)(CH3COO)6-(py)3]-Y,[Co3(O)(CH3COO)6-(py)3],[Co2Mn(O)(CH3COO)6-(py)3]-Y和[CoM n2(O)(CH3COO)6-(py)3]-Y],并运用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光光谱、前场扫描电镜、X射线衍射和原子吸收光谱对其进行了表征.包裹的金属簇合物在环己烯环氧化反应中表现出较高的催化活性,反应以H2O2/O2为氧化剂,在加热机械搅拌下进行,所得环氧化物产率在82.5%-90.7%.在该催化体系中,Na Br用作氧化助剂可以提高反应性能.在所制多相催化体系中,含单核的金属簇合物催化活性更高,其中以Mn3(O)-DAZY化合物的效率最高.各催化剂活性顺序为Mn3(O)-DAZY?Co3(O)-DAZY?Mn2Co(O)-DAZY?MnC o2(O)-DAZY. A complex catalyst containing trinuclear metal clusters containing Co, Mn, and Co / Mn mixtures in the dealuminated Y molecular sieve nanocavities was prepared by a template synthesis method, including [Mn3 (O) (CH3COO) 6- 3] -Y, [Co3 (O) (CH3COO) 6- (py) 3], [Co2Mn (O) (CH3COO) 6- (py) 3] -Y and [CoMn2 (O) (CH3COO) 6- (py) 3] -Y] were synthesized and characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, UV-visible spectroscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and atomic absorption spectrometry. The epoxidation reaction showed higher catalytic activity, the reaction with H2O2 / O2 as oxidant, with mechanical stirring under heating, the resulting epoxide yield 82.5% -90.7% in the catalytic system, NaBr The catalytic activity of Mn3 (O) -DAZY compounds is highest in the multi-phase catalytic system prepared by the above method, and the activity of each catalyst is Mn3 (O) -DAZY® Co3 (O) -DAZY® Mn2Co (O) -DAZY® MnC o2 (O) -DAZY.
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