【摘 要】
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在太阳光照射下, 利用半导体光催化去除污染物是最绿色、 有效的方法之一, 其核心问题是获得高效光催化剂。 目前研究最多的光催化剂是TiO2和ZnO等, 但由于其禁带宽度大故不能充分利用太阳光, 从而限制了其实际使用。 除了对TiO2等改性以改进其可见光催化活性外, 开发其他材料作为光催化剂也是解决的重要途径。 铋基化合物半导体由于原材料丰富、 种类多、 太阳光响应性好及优良的光催化活性而成为重要研究对象。 其中卤氧铋系化合物［BiOX, X=Cl, Br, I］由于层状结构特点而具有良好的光催化活性, 但
【机 构】
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南京理工大学软化学与功能材料教育部重点实验室,江苏南京210094
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在太阳光照射下, 利用半导体光催化去除污染物是最绿色、 有效的方法之一, 其核心问题是获得高效光催化剂。 目前研究最多的光催化剂是TiO2和ZnO等, 但由于其禁带宽度大故不能充分利用太阳光, 从而限制了其实际使用。 除了对TiO2等改性以改进其可见光催化活性外, 开发其他材料作为光催化剂也是解决的重要途径。 铋基化合物半导体由于原材料丰富、 种类多、 太阳光响应性好及优良的光催化活性而成为重要研究对象。 其中卤氧铋系化合物［BiOX, X=Cl, Br, I］由于层状结构特点而具有良好的光催化活性, 但单独使用时光催化效率较低。 研究表明, BiOX间能通过形成固体溶液(即彼此呈分子分散的固体混合物)进一步改善其光催化降解污染物的能力。 本文利用低温湿化学法, 以Bi2O3为铋源, 在醋酸溶液中加入一定比例的KI/KBr或KI/KCl水溶液, 室温下反应0.5 h, 分别得到片状结构的BiOCl1-xIx和BiOBr1-xIx固体溶液。 X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)分析结果表明, 所合成的BiOCl1-xIx和BiOBr1-xIx样品结晶性良好, 且能在x=0～1的范围内形成固体溶液。 透射电子显微镜(transmission electron microscope, TEM)测得所制备的固体溶液呈不规则的薄片状。 X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)测试进一步证明了其表面元素组成及化学状态。 紫外-可见漫反射光谱(diffuse reflectance spectroscopy, DRS)分析表明, 随着碘元素含量的增加, 固体溶液的吸收边界发生红移、 禁带宽度减小, 故可见光吸收能力增强、 产生的载流子数目将增加。 在可见光激发下对甲基橙(methyl orange, MO)降解的光催化性能研究表明, BiOCl0.25I0.75及BiOBr0.25I0.75拥有最高的光催化活性。 循环实验表明, BiOCl0.25I0.75及BiOBr0.25I0.75都具有较高稳定性。 光催化机理研究发现, 这些卤氧铋样品光催化降解MO过程中的活性物种主要为空穴和超氧离子自由基。 结合其能带结构, 认为固体溶液的形成不但增加了可见光吸收能力, 而且调变了其能带结构, 相对于BiOI而言, 固体溶液的形成降低了价带电位, 提高了导带电位, 因而增强了光生电子的还原能力及空穴的氧化能力, 故催化性能提高。 该工作的创新之处在于: 采用的固体溶液制备方法, 避免了高温水热法或加入表面活性剂等, 而且所制备的BiOCl1-xIx和BiOBr1-xIx固体溶液, 尤其是BiOCl0.25I0.75和BiOBr0.25I0.75, 在可见光激发下对MO具有良好的降解能力, 且催化剂的重复使用及稳定性良好, 有望在环境治理中得到应用。
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