【摘 要】
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砷是土壤中重要的(类)重金属污染物,其毒性主要取决于在环境中的形态及氧化还原状态。游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)aq)驱动铁(氢)氧化物晶相重组过程是土壤铁循环的重要组成,对土壤中重金属的
【机 构】
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中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室; 广东省生态环境技术研究所广东省农业环境综合治理重点实验室; 中国科学院大学;
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(编号:41673135; 41671240);广东省科技计划项目(编号:2016B020242006; 2016A030313780; 2016TX03Z086);广东省科学院科技项目(编号:2017GDASCX-0406; 2017GDASCX-0106);广州市科技计划项目(编号:201704020200; 201710010128)
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砷是土壤中重要的(类)重金属污染物,其毒性主要取决于在环境中的形态及氧化还原状态。游离态Fe(Ⅱ)(Fe(Ⅱ)aq)驱动铁(氢)氧化物晶相重组过程是土壤铁循环的重要组成,对土壤中重金属的吸附、固定、钝化等环境行为有重要影响。本研究采用57Fe稳定同位素示踪方法研究厌氧条件下Fe(Ⅱ)aq驱动针铁矿晶相重组过程中砷的氧化还原及形态变化过程。结果显示,在只有针铁矿存在的对照处理中,针铁矿本身对As(Ⅲ)没有氧化作用,但83%的As(Ⅲ)被吸附到针铁矿表面。在Fe(Ⅱ)aq和针铁矿共存体系中,Fe(Ⅱ)aq可与针铁矿中结构态Fe(Ⅲ)发生铁原子交换,As(Ⅲ)的存在降低了铁原子交换速率。同时,在Fe(Ⅱ)aq驱动针铁矿晶相转化过程中,77%的As(Ⅲ)被氧化成As(Ⅴ),As活性降低。另外,部分吸附在针铁矿表面的As(Ⅲ)和氧化转化后的As(Ⅴ)通过针铁矿的晶格单元包裹或取代Fe结构位的形式被针铁矿结构化固定,从而进一步降低了As的活性。
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