含2,6-吡啶二甲酰胺基和二甲基双吡咯甲烷单元的大环合成及其与醋酸根的键合性质

来源 :有机化学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ak19820701
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将前体N,N’-(3-胺基苯基)-2,6-二甲酰胺吡啶(1)和5,5-二甲基-1,9-二甲酰基二吡咯甲烷(2)进行缩合作用得到[1+1]Schiff碱大环3.进一步将Schiff碱大环3还原得到饱和大环4.采用~1H NMR,FT-IR,FABMS和元素分析等对大环的组成进行了表征,通过X射线单晶衍射技术解析了大环4的晶体结构.采用紫外-可见吸收光谱、核磁和等温量热滴定等技术对大环3和4分别与AcO~-阴离子的键合作用进行了考察,获得了反应的键合比、键合常数(K)及Δ_(r)H_m,Δ_(r)S_m,Δ_(r)G_m等热力学参数信息.结果表明,大环3与AcO~-氢键作用的键合比为1∶1,键合常数K_a≈10~5 L·mol~(-1),具有更柔性的环状骨架大环4与AcO~-作用的键合比为1∶2,K_(a1)≈10~3 L·mol~(-1),K_(a2)≈10~5 L·mol~(-1). The precursor N, N ’- (3-aminophenyl) -2,6-dicarboxamide pyridine (1) and 5,5-dimethyl-1,9- diformyl dipyrromethane (2) The condensation was carried out to give [1 + 1] Schiff base macrocycles 3. Further reduction of the Schiff base macrocycles 3 gave saturated macrocycles 4. The macrocycle composition was characterized by ~ 1H NMR, FT-IR, FABMS and elemental analysis The crystal structure of macrocycle 4 was analyzed by X-ray single crystal diffraction technique.The bonding of macrocycles 3 and 4 to AcO ~ - anions were carried out by UV-Vis absorption spectroscopy, nuclear magnetic resonance and isothermal calorimetry, respectively (K) and Δ_ (r) H_m, Δ_ (r) S_m, Δ_ (r) G_m and other thermodynamic parameters were obtained.The results showed that the reaction parameters of macrocyclic ring 3 and AcO ~ The bonding ratio of hydrogen bonding is 1: 1, the bonding constant K_a≈10 ~ 5 L · mol ~ (-1), the bonding ratio of the more flexible ring skeleton macrocycle 4 to AcO ~ - is 1 : 2, K a1 ≈10 ~ 3 L · mol -1, K a2 ≈10 ~ 5 L · mol -1.
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