【摘 要】
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采用叔丁胺和四丙基氢氧化铵混合碱溶液对TS-1(titanium silicalite-1)分子筛进行后处理改性,以构建介孔结构和调变分子筛中Ti物种的存在状态,从而提高TS-1分子筛的催化活性
【机 构】
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华东理工大学工业催化研究所,上海,200237
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采用叔丁胺和四丙基氢氧化铵混合碱溶液对TS-1(titanium silicalite-1)分子筛进行后处理改性,以构建介孔结构和调变分子筛中Ti物种的存在状态,从而提高TS-1分子筛的催化活性。通过系列表征手段重点研究了叔丁胺浓度和改性时间对TS-1分子筛物化性质以及丁酮氨氧化反应性能的影响。结果表明,TS-1经过混合碱溶液改性后,TS-1分子筛中产生了一定的介孔结构,同时锐钛矿Ti O2几乎完全脱除,从而显著提高了其丁酮氨氧化反应活性。对于不同叔丁胺浓度和时间后处理改性的TS-1分子筛,相对结晶度以及不同Ti物种(骨架Ti、六配位非骨架Ti和锐钛矿Ti O2)的含量是决定其活性的关键因素。以0. 2 mol·L-1叔丁胺和TPAOH的混合溶液,在170℃下改性24 h得到的TS-1具有最好的丁酮氨氧化反应活性,丁酮转化率和丁酮肟选择性分别为100%和98. 6%。
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