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摘 要：结合中国先进研究堆（CARR）辐照环境与实验条件，设计间歇循环法的辐照回路系统。采用天然氙气作为靶气进行首次辐照实验，在物理、热工和辐射安全分析的基础上，制定出相应的辐照实验方案并完成了堆内实验，掌握了间歇循环回路法制备125I的堆内辐照工艺技术，获取了相关辐照特性参数，为辐照生产应用提供了技术支撑。
关键词：中国先进研究堆 间歇循环法 碘125 輻照工艺技术
中图分类号：R144 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2020）04（c）-0074-03
Abstract：Combined with the irradiation environment and experimental conditions of China advanced research reactor （CARR）， an irradiation circuit system of 125I using intermittent cycle method was designed. Natural xenon gas was adopted as target gas in the initial experiment. Based on neutronics， thermal hydraulics and radiation safety analysis， corresponding irradiation experiment program was developed and the tests were carried out.The in-pile irradiation technologyof 125I production using intermittent cycle method was mastered，important loop operating characteristic parameters and target radiation characteristic data were obtained， which provided technical supports for future production of 125I.
Key Words：China advanced research reactor; Intermittent cycle method; 125I; In-pile irradiation technology
1 I-125 放射性核素特性及生产方式
125I是一种半衰期较长（T1/2=59.7d）的碘放射性同位素，通过电子捕获释放低能γ射线（27keV，X射线）。由于125I半衰期较长，γ射线能量低，无β-辐射，因此在核医学临床诊断、生物医学研究和肿瘤近距离治疗（X射线种籽源）方面得到广泛应用。
125I生产常用方法主要有高压靶筒分批辐照法、连续循环回路法与间歇循环回路法。间歇循环回路法生产得到的125I产品，杂质含量很少，产品核纯度高，是目前世界上最先进的125I生产方法。间歇循环法是在完全密闭的金属真空系统中进行间歇循环操作，使用Xe气充入堆照容器内，辐照运行8～24h后，回收Xe（含125Xe），待125Xe衰变成125I，再将原料气体Xe气重新入堆进行循环辐照。循环操作完成后，取走收集衰变容器，转运至同位素实验室回收125I。
2 辐照工艺系统
2.1 辐照循环回路系统
间歇循环回路系统主要由两部分组成，即堆内辐照部分和堆外循环回路部分[4]。堆内辐照部分包括辐照容器、连接导管和防护套管三部分。在垂直实验孔道内轴向热中子注量率较高的位置安装一容积为1.5L的铝制辐照容器，通过铝合金连接导管与堆外气体循环回路系统相连接，间歇循环回路系统堆内布置如图1所示。堆外间歇循环回路有两部分，即堆边气路部分和操作间回收净化部分。堆外操作间布置有系统气体管路及相连接的回收衰变容器、储气容器、原料气容器、真空仪表、尾气净化装置和抽气泵等[2]。
2.2 操作工艺间排风系统
来自碘-125实验生产设备的放射性气体，经除碘净化装置吸附过滤后，与来自操作工艺间内经过高效过滤器过滤的空气汇合，由排风机排入操作大厅排风管道，最终经排风烟囱高架排放。辐照实验时，操作工艺间内保持-200～-250Pa负压，风机排风量为1500m3/h。
3 辐照实验安全分析
3.1 辐照生产125I原理
间歇循环回路系统内的Xe气不是连续循环，而是让Xe原料气体在堆内辐照容器内辐照一定时间后，将Xe气全部转移到反应堆外的衰变容器内。衰变一段时间后，用液氮或干冰冷却衰变容器，使125I被吸附后，再将Xe气重新输入堆照容器内进行辐照。每批生产操作可进行一次循环或多次循环。每批操作循环完成以后，取下衰变容器送到同位素制备操作间进行125I的回收、纯化、分装并加工成品。
125I的生产是利用反应堆热中子辐照124Xe得到125Xe，125Xe衰变产生125I。其核反应过程如图2所示。
3.2 物理计算分析
采用MCNP程序计算了充满Xe气体的堆照容器在堆内垂直实验孔道内靶核和结构材料的热中子注量率、核发热率和反应性扰动量等物理特性数据。计算中，对堆内燃料组件、控制棒、堆内部件、垂直辐照孔道、堆内样品装载、水平实验孔道和辐照容器的结构尺寸与物质组分以及冷却剂、慢化剂等进行了全堆芯几何精细模拟。 当辐照容器内充满天然氙气（124Xe含量为0.094%）时，物理计算结果为：堆照容器总释热率为97.5W，气体平均热中子注量率为1.89×1014n/（cm2·s），引入负反应性为0.12× 10-4△k/k。辐照样品引入的负反应性小于CARR运行实验规程中规定的不大于0.20×10-4△k/k的要求，因此实验对反应堆的稳定运行和臨界安全不会产生明显影响。
3.3 热工安全计算分析
3.3.1 热工安全准则
为确保堆内辐照气体在实验过程中的安全，热工安全准则为[1]：
（1）在正常运行工况下，堆照容器外表面不允许发生泡核沸腾。
（2）在事故工况下，堆照容器最高温度不超过200℃，以保证堆照容器结构完整性。
3.3.2 热工安全分析
采用堆照容器具有内热源圆筒壁导热和实验孔道壁外对流换热计算模型进行热工计算。计算结果为，当垂直实验孔道外重水温度为35℃时，堆照容器表面最高温度为90.3℃。分析结果表明，由于辐照样品发热量很小，辐照样品冷却能够满足安全要求，符合热工安全准则。
3.4 125I活度产额计算
标准大气压下，天然Xe气密度为5.89g/L，堆照容器内Xe气最大充气压力为0.85atm，氙气总装量为7.4g，其中124Xe的装量为0.007g。表1给出了CARR辐照制备125I实验所采用的天然氙气（0.094%）中各核素质量百分比。
从125I中子辐照核反应图2可以看出，由于125I的热中子反应截面比124Xe大很多，在长时间辐照下，次级核反应使得125I的产额下降很多造成损失。其次，125I（n，γ）126I次级反应生成的126I含量往往占125I的百分之几到十几。125Xe带有很强的β+和高能γ辐射，为了降低125Xe对人体的辐射损伤以及对放免药物的辐射降解，需要通过较长时间的衰变使125Xe在125I产品中的含量降至1%以下。为此，需选取适当的堆内辐照时间和堆外衰变时间，以获取产量高、品质好的125I产品。
氙靶气体在堆内经中子辐照后，进入堆外衰变容器中进行衰变，主要是为放射性较强的125Xe核素提供衰变时间，以减少工作人员受照剂量，提高125I产品纯度。可以得到，堆内实验时辐照24h产生的125Xe活度为3.58×1011Bq，衰变2d后125I活度为3.55×109Bq。
3.5 辐射安全分析
实验中需要对收集容器等进行屏蔽防护。主要防护对象是125Xe的γ射线辐射，125Xe发射γ射线，最高能量为243keV;125I发射X射线，最高能量为35keV。采用MCNP程序，按体积源计算防护屏蔽厚度，屏蔽材料采用铅Pb。计算中，γ射线平均能量保守按500keV计算。MCNP程序计算时采用“通量-剂量转换”模式。计算结果为，在距收集容器外表面50cm处的最大剂量率为1.25×10-3?Sv/h，小于监督区3?Sv/h的辐射水平[3]。
正常转运过程中，假设操作过程中收集容器意外从屏蔽体内移出，假设操作时间为0.5h，计算得到，工作人员一次意外受到的最大辐射剂量约为1.85×10-3mSv，不会造成人员超剂量。
保守假设辐照实验24h末，堆外循环回路系统发生泄漏，放射性气体全部释放到反应堆操作大厅气空间，工作人员处理泄漏事故在大厅停留需30min，则操作大厅气体放射性活度浓度约为1.74×104Bq/L，计算得到，该泄漏导致工作人员所受辐射剂量为0.345×10-3mSv。
4 堆内实验研究结果
间歇循环回路系统安装后，首先进行了回路系统冷态调试。冷态调试合格后，采用天然丰度的124Xe气体进行了堆内辐照实验。实验验证了堆内辐照、124Xe气体转移、124Xe收集、124Xe和125I分离工艺流程。衰变7d后，取下衰变瓶回同位素所进行125I回收，125I辐照产额如表2所示。
实验分析与检测数据表明，125I产品产额及其放射性核纯度与理论分析计算结果吻合，证明了间歇循环回路法制备125I的堆内辐照工艺流程设计的合理性。
5 结语
通过本项目实验研究，掌握了间歇循环回路法制备125I的堆内辐照工艺技术，获取了循环回路系统相关运行特性参数和靶材辐照特性数据。
参考文献
[1] 中国先进研究堆（CARR）工程B阶段调试报告[Z]，2011.
[2] 中国先进研究堆（CARR）同位素靶件堆内外实验研究报告[Z]，2012.
[3] 中国先进研究堆环境影响报告（可行性研究阶段）[Z]，1996.
[4] 中国先进研究堆工程初步设计，第III卷[Z]，1996.
关键词：中国先进研究堆 间歇循环法 碘125 輻照工艺技术
中图分类号：R144 文献标识码：A 文章编号：1674-098X（2020）04（c）-0074-03
Abstract：Combined with the irradiation environment and experimental conditions of China advanced research reactor （CARR）， an irradiation circuit system of 125I using intermittent cycle method was designed. Natural xenon gas was adopted as target gas in the initial experiment. Based on neutronics， thermal hydraulics and radiation safety analysis， corresponding irradiation experiment program was developed and the tests were carried out.The in-pile irradiation technologyof 125I production using intermittent cycle method was mastered，important loop operating characteristic parameters and target radiation characteristic data were obtained， which provided technical supports for future production of 125I.
Key Words：China advanced research reactor; Intermittent cycle method; 125I; In-pile irradiation technology
1 I-125 放射性核素特性及生产方式
125I是一种半衰期较长（T1/2=59.7d）的碘放射性同位素，通过电子捕获释放低能γ射线（27keV，X射线）。由于125I半衰期较长，γ射线能量低，无β-辐射，因此在核医学临床诊断、生物医学研究和肿瘤近距离治疗（X射线种籽源）方面得到广泛应用。
125I生产常用方法主要有高压靶筒分批辐照法、连续循环回路法与间歇循环回路法。间歇循环回路法生产得到的125I产品，杂质含量很少，产品核纯度高，是目前世界上最先进的125I生产方法。间歇循环法是在完全密闭的金属真空系统中进行间歇循环操作，使用Xe气充入堆照容器内，辐照运行8～24h后，回收Xe（含125Xe），待125Xe衰变成125I，再将原料气体Xe气重新入堆进行循环辐照。循环操作完成后，取走收集衰变容器，转运至同位素实验室回收125I。
2 辐照工艺系统
2.1 辐照循环回路系统
间歇循环回路系统主要由两部分组成，即堆内辐照部分和堆外循环回路部分[4]。堆内辐照部分包括辐照容器、连接导管和防护套管三部分。在垂直实验孔道内轴向热中子注量率较高的位置安装一容积为1.5L的铝制辐照容器，通过铝合金连接导管与堆外气体循环回路系统相连接，间歇循环回路系统堆内布置如图1所示。堆外间歇循环回路有两部分，即堆边气路部分和操作间回收净化部分。堆外操作间布置有系统气体管路及相连接的回收衰变容器、储气容器、原料气容器、真空仪表、尾气净化装置和抽气泵等[2]。
2.2 操作工艺间排风系统
来自碘-125实验生产设备的放射性气体，经除碘净化装置吸附过滤后，与来自操作工艺间内经过高效过滤器过滤的空气汇合，由排风机排入操作大厅排风管道，最终经排风烟囱高架排放。辐照实验时，操作工艺间内保持-200～-250Pa负压，风机排风量为1500m3/h。
3 辐照实验安全分析
3.1 辐照生产125I原理
间歇循环回路系统内的Xe气不是连续循环，而是让Xe原料气体在堆内辐照容器内辐照一定时间后，将Xe气全部转移到反应堆外的衰变容器内。衰变一段时间后，用液氮或干冰冷却衰变容器，使125I被吸附后，再将Xe气重新输入堆照容器内进行辐照。每批生产操作可进行一次循环或多次循环。每批操作循环完成以后，取下衰变容器送到同位素制备操作间进行125I的回收、纯化、分装并加工成品。
125I的生产是利用反应堆热中子辐照124Xe得到125Xe，125Xe衰变产生125I。其核反应过程如图2所示。
3.2 物理计算分析
采用MCNP程序计算了充满Xe气体的堆照容器在堆内垂直实验孔道内靶核和结构材料的热中子注量率、核发热率和反应性扰动量等物理特性数据。计算中，对堆内燃料组件、控制棒、堆内部件、垂直辐照孔道、堆内样品装载、水平实验孔道和辐照容器的结构尺寸与物质组分以及冷却剂、慢化剂等进行了全堆芯几何精细模拟。 当辐照容器内充满天然氙气（124Xe含量为0.094%）时，物理计算结果为：堆照容器总释热率为97.5W，气体平均热中子注量率为1.89×1014n/（cm2·s），引入负反应性为0.12× 10-4△k/k。辐照样品引入的负反应性小于CARR运行实验规程中规定的不大于0.20×10-4△k/k的要求，因此实验对反应堆的稳定运行和臨界安全不会产生明显影响。
3.3 热工安全计算分析
3.3.1 热工安全准则
为确保堆内辐照气体在实验过程中的安全，热工安全准则为[1]：
（1）在正常运行工况下，堆照容器外表面不允许发生泡核沸腾。
（2）在事故工况下，堆照容器最高温度不超过200℃，以保证堆照容器结构完整性。
3.3.2 热工安全分析
采用堆照容器具有内热源圆筒壁导热和实验孔道壁外对流换热计算模型进行热工计算。计算结果为，当垂直实验孔道外重水温度为35℃时，堆照容器表面最高温度为90.3℃。分析结果表明，由于辐照样品发热量很小，辐照样品冷却能够满足安全要求，符合热工安全准则。
3.4 125I活度产额计算
标准大气压下，天然Xe气密度为5.89g/L，堆照容器内Xe气最大充气压力为0.85atm，氙气总装量为7.4g，其中124Xe的装量为0.007g。表1给出了CARR辐照制备125I实验所采用的天然氙气（0.094%）中各核素质量百分比。
从125I中子辐照核反应图2可以看出，由于125I的热中子反应截面比124Xe大很多，在长时间辐照下，次级核反应使得125I的产额下降很多造成损失。其次，125I（n，γ）126I次级反应生成的126I含量往往占125I的百分之几到十几。125Xe带有很强的β+和高能γ辐射，为了降低125Xe对人体的辐射损伤以及对放免药物的辐射降解，需要通过较长时间的衰变使125Xe在125I产品中的含量降至1%以下。为此，需选取适当的堆内辐照时间和堆外衰变时间，以获取产量高、品质好的125I产品。
氙靶气体在堆内经中子辐照后，进入堆外衰变容器中进行衰变，主要是为放射性较强的125Xe核素提供衰变时间，以减少工作人员受照剂量，提高125I产品纯度。可以得到，堆内实验时辐照24h产生的125Xe活度为3.58×1011Bq，衰变2d后125I活度为3.55×109Bq。
3.5 辐射安全分析
实验中需要对收集容器等进行屏蔽防护。主要防护对象是125Xe的γ射线辐射，125Xe发射γ射线，最高能量为243keV;125I发射X射线，最高能量为35keV。采用MCNP程序，按体积源计算防护屏蔽厚度，屏蔽材料采用铅Pb。计算中，γ射线平均能量保守按500keV计算。MCNP程序计算时采用“通量-剂量转换”模式。计算结果为，在距收集容器外表面50cm处的最大剂量率为1.25×10-3?Sv/h，小于监督区3?Sv/h的辐射水平[3]。
正常转运过程中，假设操作过程中收集容器意外从屏蔽体内移出，假设操作时间为0.5h，计算得到，工作人员一次意外受到的最大辐射剂量约为1.85×10-3mSv，不会造成人员超剂量。
保守假设辐照实验24h末，堆外循环回路系统发生泄漏，放射性气体全部释放到反应堆操作大厅气空间，工作人员处理泄漏事故在大厅停留需30min，则操作大厅气体放射性活度浓度约为1.74×104Bq/L，计算得到，该泄漏导致工作人员所受辐射剂量为0.345×10-3mSv。
4 堆内实验研究结果
间歇循环回路系统安装后，首先进行了回路系统冷态调试。冷态调试合格后，采用天然丰度的124Xe气体进行了堆内辐照实验。实验验证了堆内辐照、124Xe气体转移、124Xe收集、124Xe和125I分离工艺流程。衰变7d后，取下衰变瓶回同位素所进行125I回收，125I辐照产额如表2所示。
实验分析与检测数据表明，125I产品产额及其放射性核纯度与理论分析计算结果吻合，证明了间歇循环回路法制备125I的堆内辐照工艺流程设计的合理性。
5 结语
通过本项目实验研究，掌握了间歇循环回路法制备125I的堆内辐照工艺技术，获取了循环回路系统相关运行特性参数和靶材辐照特性数据。
参考文献
[1] 中国先进研究堆（CARR）工程B阶段调试报告[Z]，2011.
[2] 中国先进研究堆（CARR）同位素靶件堆内外实验研究报告[Z]，2012.
[3] 中国先进研究堆环境影响报告（可行性研究阶段）[Z]，1996.
[4] 中国先进研究堆工程初步设计，第III卷[Z]，1996.