【摘 要】
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在合成气直接合成乙醇过程中,Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点。本工作利用UiO-66作为载体,将金属Ce4+引入UiO-66-Zr的[Zr6O4（OH）4]金属节点替换部分金属Zr4+形成[Zr6-xCexO4（OH）4]金属节点,从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究。XRD、TG、Raman、BET、H2-TPR、XPS和in-situ DRIF
【机 构】
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福州大学化学学院分子催化与原位/表征研究所
【基金项目】
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国家自然科学基金（22172032）资助～～；
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在合成气直接合成乙醇过程中,Rh基催化剂对乙醇等C2含氧化合物具有良好的选择性而持续成为研究热点。本工作利用UiO-66作为载体,将金属Ce4+引入UiO-66-Zr的[Zr6O4（OH）4]金属节点替换部分金属Zr4+形成[Zr6-xCexO4（OH）4]金属节点,从而较为精确地对合成气制备乙醇活性位点问题进行研究。XRD、TG、Raman、BET、H2-TPR、XPS和in-situ DRIFTS等表征结果显示,随着UiO-66[Zr6O4（OH）4]节点上金属Ce4+的引入,催化剂上形成了-（Zr-O）-Rh-(O-Ce-位点,而在Rh/UiO-66-Zr催化剂上形成的-（Zr-O）-Rh-（O-Zr）-位点,结合催化反应评价结果发现,乙醇活性位点数量显著提升。由于Rh物种与-（O-Zr）-物种的相互作用较强,Rh与-（O-Ce）-位点的相互作用较弱,这种相互作用的势差有利于电子的高效率传输。另一方面,-（Zr-O）-Rh-（O-Ce）-可以稳定合成气制备乙醇的关键中间体,从而促进乙醇的形成。
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