【摘 要】
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为探究团簇Fe3 Ni3优化构型的稳定性及其受外场影响的形变情况,并研究其催化性质,使用密度泛函理论中的B3LYP/Lanl2dz(Level)对设计出的初始构型进行全参数优化计算,将含虚频和能量较高的相同构型排除后,最终得到9种稳定的优化构型.从各优化构型的极化率、前线轨道及福井函数分析发现:构型4(3)的极化率最大,原子间的相互作用力最小,构型易发生形变,且构型4(3)的能隙差最小,电子从HOMO轨道向LUMO轨道转移的难度最小,在催化反应过程中反应活性最好;单重态构型比三重态构型原子间相互作用力更强
【机 构】
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辽宁科技大学化学工程学院,辽宁 鞍山 114051
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为探究团簇Fe3 Ni3优化构型的稳定性及其受外场影响的形变情况,并研究其催化性质,使用密度泛函理论中的B3LYP/Lanl2dz(Level)对设计出的初始构型进行全参数优化计算,将含虚频和能量较高的相同构型排除后,最终得到9种稳定的优化构型.从各优化构型的极化率、前线轨道及福井函数分析发现:构型4(3)的极化率最大,原子间的相互作用力最小,构型易发生形变,且构型4(3)的能隙差最小,电子从HOMO轨道向LUMO轨道转移的难度最小,在催化反应过程中反应活性最好;单重态构型比三重态构型原子间相互作用力更强,结构更致密,不易发生形变;在三重态构型中Fe原子是前线轨道的主要贡献者,是催化反应过程中的潜在活性位点,具有较强的得电子能力.而单重态构型与之相反,Ni原子是前线轨道的主要贡献者,在催化过程中提供电子的能力较强.
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