【摘 要】
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Cu2O催化剂能够有效地将二氧化碳电化学还原为多碳C2+产物,催化剂的组成和结构是影响C2+产物催化活性和选择性的重要因素。本研究旨在考察Cu2O催化剂多孔结构对电化学还原CO2的C2产物选择性的影响。首先通过酸刻蚀实心Cu2O立方体（S-Cu2O）制备了具有多孔结构的Cu2O立方体（P-Cu2O）。SEM、TEM、XRD、XPS、CV等表征结果表明,S-Cu2O和P-Cu2O的组成相同,为混合C
【基金项目】
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国家自然科学基金（22178266）；
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Cu2O催化剂能够有效地将二氧化碳电化学还原为多碳C2+产物,催化剂的组成和结构是影响C2+产物催化活性和选择性的重要因素。本研究旨在考察Cu2O催化剂多孔结构对电化学还原CO2的C2产物选择性的影响。首先通过酸刻蚀实心Cu2O立方体（S-Cu2O）制备了具有多孔结构的Cu2O立方体（P-Cu2O）。SEM、TEM、XRD、XPS、CV等表征结果表明,S-Cu2O和P-Cu2O的组成相同,为混合Cu价态Cu（0）和Cu（I）。2者形貌为约180nm立方体,而P-Cu2O具有不规则的空腔型多孔结构。电化学表征结果表明,P-Cu2O的电化学活性表面积约为S-Cu2O的1.75倍,且界面电荷转移电阻比S-Cu2O低。在N2和CO2氛围下的线性伏安扫描（LSV）结果表明P-Cu2O具有更高的CO2催化活性。在气体扩散电极-流动电解池体系进行不同电位下催化剂的电催化还原CO2反应,考察多孔结构对CO2还原活性和C2产物选择性的影响,结果表明,在电位为-1.0Vvs.RHE,电解质为2mol·L-1KOH时,P-Cu2O的CO2还原产物选择性达37.7%（C2H4:25.6%,C2H5OH:12.1%）,分电流密度达20.9mA·cm-2,比S-Cu2O提高了～28%。以*COR/[*COR/CO（g）]计算关键中间体*CO深度转化率,结果表明P-Cu2O的*CO深度转化明显高于S-Cu2O。综上,P-Cu2O对C2产物选择性的提高归因于:多孔结构使P-Cu2O具有高活性表面积,提供更多的CO2还原活性位点,促进CO生成;空腔的结构有利于*CO局域浓度提高,加速*CO二聚反应生成C2产物。为设计和开发电催化还原二氧化碳制多碳产物的Cu2O基高效催化剂具有重要意义。
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