ZrO_2催化剂表面Zr~(3+)离子与F-T反应中异丁烯选择性的相关性(英文)

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研究了ZrO2催化剂体系中的CO加氢反应,并对催化剂的使用前后以及特殊处理催化剂进行了EPR表征,在使用前催化剂中观测到了一个较强的EPR信号g⊥=1.976和g||=1.961,并指认为来自ZrO2表面的Zr3+离子,而F-T反应评价后催化剂均给出了唯一较强和尖锐的信号g=2.0024并指认为来自催化剂表面的解离H原子.通过进一步的EPR表征,结果均显示Zr3+离子可能参与了反应过程.定量研究表明,催化剂表面Zr3+离子浓度与反应中异丁烯的选择性有一近似的线性关系.最后,推测了依其表面物种Zr(Ⅲ)(CO)2形成异丁烯的可能催化机理.
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