合理的城市空间结构是优化城市资源分配和推动城市高质量发展的必要条件。随着城镇化水平的提升和城市规模的扩大，城市空间结构逐渐由单中心向多中心转变，探索多中心空间结构对城市高质量发展的影响机制至关重要。基于2004—2019年的地级城市面板数据和Landscan高分辨率全球人口分布数据，探索多中心空间结构对城市高质量发展的影响机制，利用地形起伏度和明朝驿站获取的数据作为工具变量解决内生性问题，运用静态面板门槛模型探讨在不同阈值区间的城市规模在多中心空间结构对城市高质量发展过程中是否存在不同作用。此外，通过构建中介效应模型检验人口流动对多中心空间结构影响城市高质量发展的作用机制，并基于城市等级和地理区位进行异质性分析，通过去除副省级城市、替换被解释变量以及选取典型时间段等方式展开稳健性检验。研究结果表明：（1）多中心空间结构对城市高质量发展具有显著正向影响，城市空间结构的多中心程度提升有利于促进城市高质量发展。（2）多中心空间结构对城市高质量发展呈非线性关系，存在双门槛效应，随着城市规模的扩张，对于规模较大的城市而言，多中心空间结构会减弱对城市高质量发展的正向影响。（3）人口流动在多中心空间结构与城市高质量发展之间的关系中起到部分中介作用，中介效应显著。（4）相对于等级较低的城市，等级越高城市的多中心结构对城市高质量发展越具有负向影响；不同于东部地区，中西部地区城市多中心结构更有利于城市高质量发展。据此认为应在合理规划城市空间布局、遵循自身发展规律、确保中心城市的辐射带头作用、形成有序的城市发展布局规划等方面综合施策，为城市高质量发展提供保障机制。