【摘 要】
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根据理论和实验资料,提出了一种新的烃气稳定碳同位素比值数学模拟方法.动力学模型采用了一系列平行的一级天然气生成反应,发生同位素交换的与未发生同位素交换的化学键相对
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根据理论和实验资料,提出了一种新的烃气稳定碳同位素比值数学模拟方法.动力学模型采用了一系列平行的一级天然气生成反应,发生同位素交换的与未发生同位素交换的化学键相对裂解率用方程式表示为:k*/k=(A*f/Af)exp(-△Ea/RT)式中R为气体常量,T为温度.利用量子化学计算估计不同简单分子均裂键裂解的熵(A*f/Af)和焓(△Ea)条件.例如,我们获得短链正构烷烃(≤C6)失去甲基官能团的平均△Ea为42.0 cal/mol,平均A*f/Af为1.021.甲烷的生成存在明显差异,预测在200℃的沉积盆地条件下短链正构烷烃产生13CH4的速率比产生12CH4的速率慢2.4%,但在500℃的实验室加热条件下仅慢0.7%.就其它分子均裂键裂解所进行的类似计算也显示了相似的结果(除少数例外),△Ea值介于0～60 cal/mol之间,A*f/Af值介于1.00～1.04之间.大量数据处理结果揭示:(1)在△Ea值和化学键裂解能之间存在弱的波型曲线关系;(2)在△Ea值和A*f/Af值之间存在明显的正相关性.这些发现的重要意义在于可以采用适当的动力学模型阐明在恒温密闭系统条件下正十八烷生成甲烷的化学和同位素数据.根据特殊温度史,校正后的模型可以提供与油型干酪根和原油裂解有关的甲烷碳同位素组成、总甲烷生成量和甲烷产率间的定量关系.不同甲烷源岩动力学反应的明显变化,必须根据特殊研究区域的实验室数据来对这些模型进行应用并充分校准.根据这种方法,天然气碳同位素数据不但可以用于估计沉积盆地中生气的时间,而且可以用于评价形成有效聚集的源岩成熟度,以及恢复圈闭充填史.
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