【摘 要】
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本文首先利用等体积共浸渍法合成了一系列Pd/Sn比(原子比)不同的Pd1-Snx/Al2O3双金属催化剂,然后通过多相催化仲氢诱导极化(PHIP)技术研究了Pd-Sn/Al2O3双金属催化剂上1,3-丁二烯选择性加氢反应.结果发现催化剂的Pd/Sn比会影响1,3-丁二烯反应活性和丁烯选择性:随着Pd/Sn比的下降,反应中1,3-丁二烯转化率降低,丁烯选择性提高.利用PASADENA(parahyd
【机 构】
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中国科学院精密测量科学与技术创新研究院波谱与原子分子物理国家重点实验室武汉磁共振中心
【基金项目】
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国家自然科学基金(21902181,U1932218,21733013,22061130202,21872170); 湖北省自然科学基金(2021CFA021);
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本文首先利用等体积共浸渍法合成了一系列Pd/Sn比(原子比)不同的Pd1-Snx/Al2O3双金属催化剂,然后通过多相催化仲氢诱导极化(PHIP)技术研究了Pd-Sn/Al2O3双金属催化剂上1,3-丁二烯选择性加氢反应.结果发现催化剂的Pd/Sn比会影响1,3-丁二烯反应活性和丁烯选择性:随着Pd/Sn比的下降,反应中1,3-丁二烯转化率降低,丁烯选择性提高.利用PASADENA(parahydrogen and synthesis allow for dramatically enhanced nuclear alignment)技术,发现Pd/Sn比的变化影响了1-丁烯与2-丁烯之间的异构化过程:随着Pd/Sn比的下降,1-丁烯异构化率降低,这是由于Sn组分含量的提高减少了表面暴露的Pd组分,使得催化剂反应活性降低;Sn组分含量的提高同时导致了Pd电子密度的上升,使得选择性还原产物丁烯更易脱附,阻止其进一步加氢生成丁烷,并抑制了1-丁烯异构化反应过程.
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