【摘 要】
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通过脱氢反应将低碳烷烃转化为同碳数的烯烃是烷烃高值化利用和烯烃原料多元化的重要途径.烷烃氧化脱氢制烯烃的反应具有不受反应平衡限制、积炭少、反应温度低等优点,一直是研究的热点.通过利用浸渍法制备不同铬(Cr)负载量的Crx/SSZ-13系列催化剂,采用氮气物理吸附、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)以及高角度环形暗场-扫描透射电镜(HAADF-STEM)与耦合能谱分析(EDX-Mapping)等方法对
【机 构】
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天津大学化工学院,天津300350;中海油天津化工研究设计院有限公司;中海油天津化工研究设计院有限公司;天津大学化工学院,天津300350
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通过脱氢反应将低碳烷烃转化为同碳数的烯烃是烷烃高值化利用和烯烃原料多元化的重要途径.烷烃氧化脱氢制烯烃的反应具有不受反应平衡限制、积炭少、反应温度低等优点,一直是研究的热点.通过利用浸渍法制备不同铬(Cr)负载量的Crx/SSZ-13系列催化剂,采用氮气物理吸附、氨程序升温脱附(NH3-TPD)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)以及高角度环形暗场-扫描透射电镜(HAADF-STEM)与耦合能谱分析(EDX-Mapping)等方法对催化剂进行了物性表征,并用微型固定床反应器评价催化剂对乙烷氧化脱氢制乙烯的催化性能,最终建立了Cr/SSZ-13催化剂的构效关系.研究发现,当n(二氧化硅)/n(氧化铝)=10时,Cr1.5/SSZ-13-10催化剂上含有丰富的Cr3+物种,其中配位不饱和Cr3+是优异的脱氢活性位,有利于二氧化碳氧化乙烷脱氢反应的进行.因此,Cr1.5/SSZ-13催化剂在650℃时表现出优异的催化性能,即二氧化碳转化率和乙烷转化率分别达到26.41％和53.2％,乙烯产率为38.83％.
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