丝氨酸-BrO_3~--Mn~(2+)-Fe(phen)_3~(2+)-H_2SO_4体系化学振荡反应及催化机理的研究

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本文首次报导了丝氨酸-BrO_3~--Mn~(2+)-Fe(phen)_3~(2+)-H_2SO_4体系的化学振荡反应,测定了振荡反应的浓度范围及最佳反应条件;分析了反应产物;研究了反应物浓度、反应温度、Cl~-、自由基抑制剂、CCl_4、丙酮等对振荡反应的影响;讨论了Br~-及Br_2在振荡反应中的作用,并对振荡反应机理作了研究。在此基础上,进一步研究了Br_2在振荡反应中的动力学行为,研究了三种BZ反应中常用作催化剂的金属离子(Ce~(3+)、Mn~(2+)及Fe(phen)_3~(2+))单独存在时的振荡现象。实验发现,当Mn~(2+)存在时,体系可发生三次振荡,而Ce~(3+)或Fe(phen)_3~(2+)存在时,均不能发生振荡。在Mn~(2+)存在时,加入Fe(phen)_3~(2+)可使振荡次数大为增加,此时Fe(phen)_3~(2+)为振荡反应的催化剂。文中对金属离子的催化机理作了系统的研究。 In this paper, the chemical oscillatory reaction of the serine-BrO_3 ~ - Mn ~ (2 +) - Fe (phen) _3 ~ (2 +) - H_2SO_4 system was first reported and the concentration range and the optimum reaction conditions were determined. The effects of reactant concentration, reaction temperature, Cl ~ -, free radical inhibitor, CCl_4 and acetone on the oscillatory reaction were studied. The effects of Br ~ - and Br_2 on the oscillatory reaction were discussed. And the oscillatory reaction mechanism Made a research. On the basis of this, the kinetic behavior of Br 2 in the oscillatory reaction was further studied. The effects of three kinds of metal ions (Ce 3+, Mn 2+ and Fe (phen) _3 ~ (2+)) oscillation phenomenon alone. It is found that when Mn ~ (2+) exists, the system can oscillate three times, while Ce ~ (3+) or Fe (phen) _3 ~ (2+) can not oscillate. In the presence of Mn 2+, Fe (phen) _3 ~ (2+) can increase the number of oscillations greatly. At this time, Fe (phen) _3 ~ (2+) is the catalyst for the oscillatory reaction. The catalytic mechanism of metal ions was systematically studied in this paper.
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